生物柴油产业的快速发展对实现“双碳”目标、推进能源结构转型具有重要的科学意义，但副产物甘油过剩限制了生物柴油产业的进一步发展。因此，将副产物甘油进行绿色转化有利于生物柴油产业的良性发展。由甘油氢解制备C3含氧化学品是甘油绿色转化研究中最具应用前景的途径之一。本工作介绍了甘油化学及氢解反应机理，重点综述了近年来甘油氢解制备1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、正丙醇和丙醛等高值C3含氧化学品催化剂的研究进展，并展望了甘油氢解反应未来发展的方向与趋势。

甲酸具有氢含量高、毒性低、成本低、稳定性高、副产物简单等特点，已经作为有潜力的氢气储存材料，吸引了人们的广泛关注。本论文综述了惰性载体、还原性氧化物、金属有机框架材料、碳材料及分子筛作为载体分散Pd及Pd与其他金属形成的合金纳米粒子在甲酸脱氢反应中的活性。进一步总结了热（光或光热）催化甲酸脱氢反应机理。对于甲酸脱氢反应面临的挑战从提高活性金属利用率、采用理论计算深层次理解耦合效应、借助先进表征技术手段理解反应机理、实现碳循环角度进行了展望。

有机相变材料（PCMs）因其优异的能量存储特性，在热管理和能源存储领域具有广泛应用。本工作综述了有机PCMs的主要类型及其性能优化策略。在热物性调控方面，介绍了通过构建共晶体系、调控分子结构及添加纳米颗粒等方式调节相变温度与潜热。在导热增强方面，总结了与零维、一维、二维及三维结构高导热材料复合的策略。还针对有机PCMs存在的过冷现象和易燃性问题，分析了相应的抑制过冷方法与阻燃改性技术。展望了有机相变材料的发展方向，随着技术的突破，有机相变材料将在能源存储和热管理等领域得到更广泛应用。

本工作以玉米秸秆为原料，采用卧式管式炉在400−500 ℃进行低温热解，研究了热解温度对生物炭理化性质及碱金属钾（K）迁移行为的影响。通过元素分析、红外光谱、扫描电镜及比表面积等表征手段研究了温度对热解炭理化性质的影响，结果表明，随热解温度升高，生物炭中固定碳含量增加、挥发分和含氧官能团减少，孔隙结构逐渐发育，比表面积与孔容在475 ℃达到最大值。总钾含量随温度升高而下降，其赋存形态由水溶态逐渐向有机态和残渣态转变。将热解炭与煤混合制备炭-煤-水多元浆体，发现在400−475 ℃，钾离子与羧基反应生成羧酸钾盐，减少亲水基团数量，增强颗粒疏水性，从而改善多元浆体的流动性并降低黏度；当温度升至500 ℃时，矿物质沉积导致孔隙堵塞，浆体黏度回升。进一步通过煤油对热解炭颗粒进行表面改性，可显著提升浆体成浆性能，使最大成浆浓度提高约2.6个百分点。研究揭示了玉米秸秆热解炭与煤共成浆的浆体成浆性能的构效机制，为生物质炭在水煤浆及能源体系中的高效利用提供理论依据。

化学链技术具有可实现产物的高效分离、降低能耗等优势，成为二氧化碳转化与水分解制氢的重要技术路线。载氧体在化学链循环中承担氧的储存与传递、参与氧化还原反应，成为决定反应速率与产物选择性的关键。为了筛选出性能优异的载氧体，本研究采用吉布斯自由能分析方法，从热力学上对典型金属及其氧化物参与二氧化碳转化与分解水制氢化学链反应展开研究。基于埃林汉姆图评估反应的可行性及各类金属载氧体的反应性能，分别得出了铁、钒、锰、钴、铜、铈等金属氧化反应以及金属与水反应的吉布斯自由能,借此明确不同温度区间内各金属及其氧化物与CO₂、水的反应可行性及临界温度，揭示了铁、锰基载氧体的高温CO₂还原优势与锰、铜、铈基载氧体的低温制氢潜力。结果表明，高温可促进铁、锰及还原态氧化物对二氧化碳的还原，其反应起始温度分别为708和935 °C，温度越高效果越显著。热力学上锰、铜、铈可在较低温度下自发将水分解制备氢气。该研究展示了各金属与CO₂、H₂O在不同温度下的相对氧化还原性能，为化学链反应中载氧体的筛选与优化提供了热力学理论依据。

准确预测生物柴油-醇混合物的热物性对其作为船用替代燃料的喷雾燃烧仿真至关重要。针对现有预测模型泛化能力与可解释性不足的问题，本研究评估了岭回归（Ridge）、人工神经网络（Artificial Neural Network）、随机森林（Random Forest）和XGboost模型对混合物密度与黏度的预测性能与适用性。结果表明，XGBoost模型在四种模型中表现最佳，其在测试集的全新数据上预测密度与黏度的平均绝对百分比误差（MAPE）分别为0.05%与1.89%，利用统计检验证实了该模型高度显著的性能优势；基于SHAP的可解释性分析揭示了XGBoost模型中初始密度（ρ₂₀）与实验温度（T）为密度预测中的关键输入，实验温度（T）和初始黏度（η₂₀）为黏度预测中的关键输入。模型鲁棒性测试表明，在输入噪声强度不高于2%时，模型仍能保持优异的稳定性与泛化能力，为内燃机缸内喷雾特性的数值计算提供高精度的数据支撑。

低温一氧化碳氧化技术已广泛应用于环境污染治理领域，但高湿环境下的CO净化仍面临挑战。本研究通过过量浸渍法制备了一系列CeO₂负载的 CuCeO_x-Sn催化剂，评价了其在CO低温催化燃烧中的性能。结果表明，Sn负载量为0.1%的CuCeO_x-Sn_0.1表现出最优低温催化活性，t₅₀和t₉₀值最低：当Sn负载量增至0.1%时，CO转化率达90%对应的温度（t₅₀、t₉₀）逐步降低；超过该阈值后，继续增加Sn负载量不会显著降低t₉₀，甚至相比0.1% Sn 时略有升高。该催化剂在有/无水蒸气切换评价中保持稳定，展现出优异的耐水性。通过XPS、O₂-TPD、CO-TPD及CO-TPSR等表征手段发现，Sn的引入有效提升了表面氧空位浓度，促进了表面吸附氧与晶格氧的活化和迁移。

采用乙酰丙酸（LA）和Zn对HZSM-5进行协同改性，得到L/Zn0.2-ZSM5。利用XRD、N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、Py-FTIR、Raman、XPS和TGA等对其表征，研究协同改性对其结构、性质、催化性能及积炭行为的影响。结果表明，L/Zn0.2-ZSM5的比表面积与HZSM-5相当，孔体积和平均孔径显著大于HZSM-5及单一改性样品（L-ZSM5、Zn0.2-ZSM5）。同时，协同改性显著降低了催化剂的总酸量和酸强度，并构建了适中的B/L酸比。L/Zn0.2-ZSM5结构及性质的改变，使其BTX催化选择性和催化寿命，分别达到58.75%和128 h，均优于单一改性样品及其他Zn负载量的样品。L/Zn0.2-ZSM5的内积炭比例和容炭能力也显著高于未改性和单一改性的样品。这是因为协同改性通过扩孔减弱了积炭前驱体的扩散阻力，有效抑制了积炭的石墨化进程。同时LA增强了Zn与载体的相互作用，促进Zn物种的分散，显著提高了[ZnOH]⁺的比例（达61.36%）。

碳基氧还原（ORR）催化剂因其成本低、导电性高、结构可调及稳定性好等优势而备受关注。本工作以废纸为碳源，分别以尿素和双氰胺为氮源，通过一步热解法制备了两种氮掺杂碳纳米管（N-CNTs）。利用X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱及电化学测试等手段分析了材料的物理化学性质与ORR催化性能。结构表征表明，尿素衍生碳纳米管（UCNTs-0.15）呈现独特的褶皱状管状结构，其吡啶氮含量高达20%，显著高于双氰胺衍生样品（DCNTs-0.15）的11%。电化学测试显示，UCNTs-0.15在0.1 mol/L KOH电解液中表现出优异的ORR活性，其起始电位与半波电位分别达到0.94与0.74 V（vs. RHE），电子转移数接近4，且稳定性显著优于DCNTs-0.15。以其组装的锌-空气电池展现出80 mW/cm²的峰值功率密度和644 mA·h/g（以Zn计）的比容量，并可稳定循环60 h。机理研究表明，尿素在热解过程中低温释放NH₃，促进Fe₃N生成和吡啶氮/石墨氮掺杂；而双氰胺高温释放HCN，导致Fe₃C形成与吡咯氮为主的结构。本研究揭示了氮源类型通过调控Fe催化剂相态与氮释放行为，进而决定碳管结构与性能的机制，为废纸高值化与可持续电催化剂设计提供了理论与实验依据。

菱沸石（CHA）由于其特殊的孔道结构被认为是一种极具潜力的CO₂吸附材料。通过对CHA沸石吸附过程动力学的了解，以促进高效吸附剂的开发仍是值得期待的。本研究中对CHA沸石的制备方法、CO₂吸附动力学以及热力学性能进行了研究。通过沸石间转化的方法，以H-FAU沸石为原料进行沸石间转化合成CHA沸石。通过改变合成过程中的n(KOH)/n(SiO₂)、n(H₂O)/n(SiO₂)、晶化温度以及晶化时间，根据合成材料的XRD、扫描电镜数据分析探索出最佳的CHA沸石合成条件。对制备CHA沸石的CO₂吸附性能分别通过动态与静态方法进行了测试评价。采用不同的动力学模型对吸附过程的动力学行为进行分析，动力学拟合数据表明，Avrami方程对吸附过程有较好的拟合效果（R²>0.99），随着温度升高吸附速率增加，吸附过程更快速地达到平衡。选择性也随着温度的升高而升高，表明CO₂在CHA沸石上的吸附过程主要由扩散过程控制。穿透数据与热力学分析表明，虽然材料与CO₂之间作用力强于与N₂之间的作用力，但是对于CO₂的吸附过程仍属于典型的物理吸附，CO₂与CHA沸石之间较弱的吸附强度有利于气体的解吸。研究结果为优化工业吸附操作条件提供了理论依据。

酸刻蚀可以使钛硅分子筛（TS）表面富集大量羟基巢，与PtZn金属协同提升丙烷脱氢（PDH）反应的催化性能，同时为活性组分的负载提供稳定的锚定位点。基于此，本工作通过不同盐酸浓度刻蚀TS载体，并采用共浸渍法制备PtZn/TS系列双金属催化剂，研究了酸浓度对催化剂结构、表面性质及PDH反应性能的影响规律。结合XRD、EDS、Raman、UV-vis、FT-IR、XPS、H₂-TPD、TG等表征分析表明，酸刻蚀使TS载体表面形成富集的羟基巢结构，该羟基巢能作为PtZn的高效锚定位点，显著提升Pt⁰暴露程度，同时降低PDH反应能垒。本研究为设计高效PDH反应催化剂提供了可行思路。

高熵合金纳米颗粒（HEA NPs）凭借独特的多元素协同效应与优异的结构稳定性，成为高效电催化剂设计中极具应用前景的核心材料，但形貌与组成的精准调控仍是关键挑战。本研究分别以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）与十六烷基三甲基氯化铵（CTAC）为结构导向剂，通过溶剂热法可控制备PtPdRuRhCuMo HEA NPs，探究其对材料形貌、分散性、粒径及结晶性的调控规律。结构表征表明，CTAB制备的HEA-1分散性更优、粒径分布更均匀、结晶度更高，而CTAC制备的HEA-2存在团聚与粒径不均现象。电化学测试表明，HEA-1在碱性乙二醇氧化反应（EGOR）中质量活性达2.4 A/mg，优于HEA-2及商业Pt/C催化剂（1.25 A/mg），且10 h连续测试后保留50%初始活性，具有一定的结构稳定性。研究证实，结构导向剂直接决定HEA NPs的结构特性，进而影响其催化性能，HEA-1的优异性能源于CTAB介导的规整结构与多金属电子相互作用。本研究为HEA NPs精准调控提供新策略，也为其在能源转换系统中的实际应用奠定基础。

针对传统V₂O₅-WO₃/TiO₂脱硝催化剂低温活性不足、热稳定性有限及钒毒性等问题，本研究通过溶胶凝胶法构建了一系列Fe-Ce-Mn三元氧化物NH₃-SCR催化剂，并系统考察其在150−400 ℃下的脱硝性能与机理。结果表明，最优配比Fe_0.1Ce_0.04Mn_0.02在150−350 ℃条件下NO转化率始终高于90%，在较高空速及不同O₂体积分数、NH₃/NO物质的量比条件下仍能兼顾高NO转化和超过80%的N₂选择性，展现出优异的工况适应性。结构与表面表征显示，该三元体系具有均匀分散的Fe、Ce、Mn物种、约160 m²/g的高比表面积以及以4−5 nm细介孔为主的孔结构，同时富集表面活性氧O_α和高价Fe³⁺/Ce⁴⁺/Mn⁴⁺物种，并与酸性位点协同作用，为NH₃吸附活化与NO_x表面转化提供表面化学基础。原位DRIFTS联用NH₃-TPD、NO-TPD及DFT计算结果表明，NH₃优先吸附于Lewis酸位并发生去质子化生成表面*NH₂物种，NO在可迁移表面吸附氧参与下转化为单齿及桥式硝酸盐物种。上述含氮中间体在150−350 ℃实现同温共存，并经由NH₂NO关键中间体发生原位偶联，最终生成N₂和H₂O。Mn掺杂通过提升费米能级附近态密度并降低NH₃去氢及NH₂-硝酸盐偶联等关键步骤的能垒，自由能分析表明，该主通道关键步骤在热力学上更有利（ΔG更低），同时电子结构（PDOS）显示界面电荷转移更易发生，从而共同支持该主导反应通道。该研究为开发无钒宽温区NH₃-SCR催化剂及其结构优化提供了可借鉴的设计思路。

本研究通过机械混合的方法，制备出了ZSM-22-ZSM-23复合分子筛。采用XRD、SEM、TEM、NH₃-TPD、Py-FTIR及N₂吸附-脱附等方法对样品的形貌、酸性质、织构性质等进行表征，并以正十二烷为模型反应物，对比研究了其与两种单一分子筛的临氢异构催化性能。通过改变ZSM-22和ZSM-23分子筛的质量比，可以有效调节分子筛的部分织构性质和酸性质；当ZSM-22与ZSM-23质量比为4∶1时，异构十二烷的选择性较ZSM-23提高了24%，端位支链与中间位支链产物选择性之比(s_t/s_i)较ZSM-22降低了14%。结果表明，该复合分子筛结合了两种单一分子筛在织构与酸性质方面的优势，表现出更优异的临氢异构化性能，可有效调节异构十二烷中端位与中间位异构体的分布。

水热合成了不同硅铝比的HZSM-5分子筛催化剂，采用XRD、SEM、N₂物理吸附-脱附、NH₃-TPD等分析了催化剂结构、组成及酸性，比较研究了不同硅铝比（30、50、90和120）催化剂上丙烯齐聚反应的催化性能。结果表明，随着硅铝比的增加，催化剂的酸性有所降低，丙烯齐聚反应得到液体燃料油收最大反应温度有所提升，分别为360、380、440和460 ℃。探讨了硅铝比不同的HZSM-5分子筛酸性与丙烯齐聚反应产物分布以及反应路径的关联。研究表明，低硅铝比的HZSM-5分子筛，酸性密度大，有助于丙烯齐聚反应的发生，反应产物主要为烯烃；而高硅铝比HZSM-5催化剂更有利于丙烯及丙烯齐聚初级烯烃产物的进一步环化、芳构化以及氢转移等反应的发生，产物分布范围扩大，包含烯烃、环烷烃芳烃以及烷烃。

一氧化碳（CO）催化氧化是汽车尾气减排的关键反应之一，已受到研究人员的广泛关注。将金属单原子引入二氧化铈（CeO₂）载体，有望借助CeO₂优异的储氧/释氧能力、可逆的Ce⁴⁺/Ce³⁺氧化还原特性及丰富的表面缺陷，进一步提升其低温CO氧化的催化性能。目前，基于第一性原理的计算数据较为分散，缺乏针对单原子掺杂CeO₂催化剂（M-CeO₂）在CO氧化过程中系统性的理论数据，这严重制约了对该类催化剂构效关系和反应机理的深入认识。针对这一现状，本研究构建了涵盖多种过渡金属元素的M-CeO₂催化剂数据库。通过DFT计算，生成了包含模型结构、基元反应能量、频率分析、态密度、成键强度和Bader电荷等多维度信息的数据集，并在计算参数设置与输出结果两方面建立了严格的质量控制体系，以保障数据的完整性与可靠性。该数据库同时提供完整的原始计算文件，为研究M-CeO₂催化剂在低温CO催化氧化中的性能、构效关系及反应机理提供了可靠的数据基础。