光催化析氢催化剂的效率和稳定性在很大程度上受异质结内电荷转移的影响。在本研究中，CuO作为一种典型的具有宽光谱吸收范围的半导体，作为电子受体与CdS结合，构建了S-scheme异质结，其最佳配比(CdS-CuO2∶1)产氢效率高达18.89 mmol/(g·h)，是纯CdS的4.15倍，纯CuO的5.88倍。通过X射线光电子能谱（XPS）及紫外可见漫反射吸收光谱证明了符合S型能带结构排布，并且表面光电压（SPV）和电子顺磁共振（EPR）表明CdS-CuO2∶1在光照下光生电子转移至还原电位更高的CdS的导带，光生空穴转移至氧化电位更高的CuO的价带，符合S型异质结电荷转移机制。通过电荷差分密度模拟计算了CdS-CuO异质结界面处的电荷分布发现，其在界面处形成了由CdS指向CuO的界面电场。在界面电场的作用下，CdS-CuO复合S型异质结的光生载流子分离及迁移效率得到提升，进而提升光催化产氢效率。本研究为设计具有高光利用率的S型异质结提供了一种新的策略，旨在实现高效的绿色能源生产。

本研究通过一步水热法制备了Na_0.9Mg_0.45Ti_3.55O₈-Na₂Ni₂Ti₆O₁₆（NNMTO）固溶体，其中，x表示Na₂Ni₂Ti₆O₁₆（NNTO）在固溶体NNMTO-x中的物质的量比，x值分别为10、20、30、40和50。通过综合运用X射线光电子能谱（XPS）和能量色散X射线光谱（EDX）技术进行表征分析，证实了NNMTO-x系列固溶体的有效形成。实验结果表明，当x值低于40时，NNMTO-x固溶体能够保持原始Na_0.9Mg_0.45Ti_3.55O₈（NMTO）的结构特征；当x值超过40时，晶体形态发生显著变化，并伴随光催化性能的明显下降。当x值低于40时，NNMTO-x固溶体的吸收边带向可见光区域显著偏移，从而明显拓宽了其光吸收范围。NNMTO-30表现出最优异的光催化还原活性，在6 h光照条件下，其CO和CH₄的生成速率分别达到42.38和1.47 μmol/g。本研究为开发高效、稳定的二氧化碳还原光催化剂提供了重要的理论依据和实践指导，对推动光催化CO₂还原技术的发展具有重要的科学意义和应用价值。

针状焦作为一种高性能的人造炭材料，其原料的组分调控对材料的结构性能具有决定性影响。本研究以煤直接液化沥青（CDLP）和废机油(WEO)为原料，通过组分优化和共炭化工艺，制备了一系列针状焦。采用红外光谱（FT-IR）、偏光显微镜（PLM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、热重分析（TGA）、显微强度（MS）和粉末电阻率（PR）等多种表征手段，研究了针状焦的微观结构和性能特征，并探讨了CDLP和WEO的共炭化机理。实验结果表明，WEO的加入显著降低了共炭化体系的粘度，WEO丰富的脂肪结构提供了烷基自由基和活性位点。CDLP与WEO芳香组分间的协同作用有效促进了芳香碳层的生长和有序堆积。当WEO添加量为50%时，制备的针状焦表现出优异的微观结构和性能：纤维状和片状结构含量达到76.2%，理想石墨晶格含量高达89.7%，且具有良好的抗氧化性和导电性能，粉末电阻率达605.1 mΩ·mm。本研究通过协同利用工业副产品，为针焦炭生产提供了一个具有成本优势的工艺路线。

为了探究煤中方解石调控的活性炭结构对SCR催化剂低温脱硝性能的影响，本研究采用酸洗的方法脱除了活性炭中的含钙矿物质，采用等体积浸渍的方法制备得到Mn-Ce/De-AC-xCaCO₃（x为煤中方解石的含量）催化剂。通过系列表征及低温脱硝活性测试明确了煤中方解石调控的活性炭结构对SCR催化剂脱硝性能的影响。结果表明，煤中方解石调控的活性炭结构强化了SCR催化剂的脱硝性能。当温度为210 °C时，SCR催化剂的脱硝率由Mn-Ce/De-AC的88.3%提高至Mn-Ce/De-AC-1CaCO₃的91.7%。煤中方解石调控的活性炭结构使SCR催化剂的理化性能得到改善，具有更高的Mn⁴⁺和Ce⁴⁺/Ce³⁺含量、更高的化学吸附氧和丰富的酸性位点，进而在脱硝反应中强化了SCR反应路径（丰富的NH₃活化物质和双齿硝酸盐活性物质等），低温脱硝活性提高。

本工作通过水热法、沉淀法和光还原法制备Ag@AgBr/MgAl-LDH，并在光电协同的条件下催化降解目标产物：亚甲基蓝（MB）溶液，通过降解率研究样品的催化活性。对所制备的材料进行一系列表征以及活性测试，确定了样品的物质组成、微观形貌和粒径尺寸等；使用电化学工作站表征材料的电化学性能等参数；探究不同修饰量Ag@AgBr/MgAl-LDH的降解率确定催化剂的最佳修饰量；对样品进行多次测试循环实验表征该催化剂的回收性能；进行淬灭实验确定该催化剂的反应机理。本研究证明了12.5%的Ag@AgBr/MgAl-LDH的光电协同降解率最高，降解率为90.97%。通过XRD、SEM、UV-vis、FT-IR等表征方式证明了Ag@AgBr修饰到MgAl-LDH上，同时材料具有较好的亲水性；对Ag@AgBr/MgAl-LDH进行了一系列的电化学测试表征电化学性能，表明该复合电极材料具有较低的禁带宽度和阻抗，较高的催化降解能力和活性位点；在对该材料进行五次循环实验后，依然具有很高的降解率，因此，发现该复合材料具有良好的稳定性，催化剂损失较少且降解率没有明显下降；使用不同的淬灭剂淬灭Ag@AgBr/MgAl-LDH在光电协同降解过程中的活性物种，实验结果表明，该过程中的活性物种为h⁺和$\cdot {\mathrm{O}}_2^- $；结合本实验中一系列的表征和测试结果，探索了Ag@AgBr/MgAl-LDH在降解过程中的电子转移机理。

以原位自组装水热合成法制备的KIT-5/Beta复合材料为载体，采用等体积浸渍法制备NiW/KIT-5/Beta催化剂。通过XRD，SEM，TEM，py-FTIR，H₂-TPR，XPS等表征方法研究了不同水热温度对复合载体及相应催化剂理化性质的影响。以喹啉为模型反应物，在温度320 °C，压力 4 MPa，WHSV为4.8 h⁻¹的反应条件下，考察了不同催化剂的加氢脱氮性能。结果表明，通过改变水热合成温度可以调控分子筛的比表面积和孔道结构，进而调控催化剂的活性位点数量。当水热合成温度为125 °C时，NiW/KB-125催化剂表现出最佳的喹啉脱氮率96.8%，这主要归因于NiW/KB-125催化剂优异的孔道结构，较大的比表面积（883 m²/g）和孔容（0.77 cm³/g），较多的B酸位点、较高的金属硫化度（80.12%）和适宜的金属载体相互作用力（MSI）。

燃煤电厂作为CO₂主要排放源，其碳减排在“双碳”目标下备受关注。CO₂甲烷化被认为是实现碳循环利用最实用有效的途径，但当前CO₂甲烷化领域最广泛采用的镍基催化剂，易因烟气中的SO₂发生硫中毒而失活。本研究采用湿浸渍法制备了一系列Mn改性Ni/γ-Al₂O₃催化剂，该催化剂具有抗硫中毒性能。通过XRD、XPS、CO₂-TPD、SO₂-TPD和H₂-TPR等多种方法对催化剂结构和物理化学性质进行研究，阐明了其保持高反应活性的同时具备抗硫性质的机理。结果表明，4Mn-Ni/Al₂O₃具有最佳的催化性能和抗硫性能，CO₂转化率最高达到88.27%，SO₂通入3 h后，CO₂转化率仅下降11.32%。机理研究表明，Mn可作为牺牲位点保护Ni位点免受硫中毒，同时Ni-Mn之间相互作用抑制了SO₂在催化剂表面的吸附，进而提升抗硫性能。该研究为燃煤含SO₂烟气的CO₂直接甲烷化利用提供了一条可行性方案。

煤质是影响水煤浆成浆性能的关键，因此，本工作解析了新疆五种煤样（准东煤B2、B3、B5、黑山煤HS和红沙泉煤HSQ）及淖毛湖焦粉（XTJ）的组成结构，探究单一煤种与配煤/焦对成浆性能的影响。结果表明，HS芳香碳骨架以2−3环为主，且氧含量低，亲水性酚羟基、羰基和羧基少，其成浆性能优于其他煤样，即使成浆浓度高达70.98%，表观黏度也仅为858 mPa·s。B3和B5则因含氧官能团丰富、亲水性强，导致浆体中游离水低，同时，吸附水含量高使得煤颗粒表面的水化膜厚，阻碍了分散剂的吸附，因而成浆性能明显差。B5中添加20%的HS/XTJ，破坏了B5颗粒团簇形成的三维网络结构，并覆盖其表面的含氧官能团，不仅释放原本包裹的水，还削弱了水化膜厚度，使得浆体中游离水增加，分散剂的作用效果提升，因而煤浆浓度提高约2.40%，达到59.00 %，表观黏度降低约40%，流动性亦提升至A⁺。

过氧化氢(H₂O₂)的氧化还原反应(HPOR/HPRR)在多种新型电化学能量转换装置中具有重要作用。深入理解其反应机理对于催化剂的设计与性能优化具有关键意义。本工作基于密度泛函理论(DFT)计算，并结合计算氢电极(CHE)模型，系统研究了低指数铂表面(Pt(111)、Pt(100) 和 Pt(110))上HPOR/HPRR的反应路径。对于HPOR，所有低指数Pt表面均呈现出统一的电位决定步骤，即HOO中间体的电化学氧化。HOO*的结合自由能(ΔG_HOO*)可作为HPOR活性描述符，其中，Pt(110)晶面活性最佳，其HOO*吸附自由能(ΔG_HOO*)为4.17 eV，最接近理想值4.225 eV。HPRR则遵循化学-电化学（C-EC）路径，其速率决定步骤可能为HO–OH键的化学解离或HO*的电化学还原，具体取决于两者的活化能高低。这些活化能与HO*的结合自由能(ΔG_HO*)相关，从而确立ΔG_HO*为预测HPRR活性的关键描述符。在活化能相关的火山图中，最优材料的ΔG_HO*为0.888 eV，Pt(111)与Pt(100)面接近这一值，因而表现出很高的 HPRR活性，尽管仍存在较大的过电位。此外，ΔG_HOO*与ΔG_HO*之间的线性关系揭示了HPOR与HPRR之间的热力学耦合，为其在Pt表面上的耦合提供了解释。本研究结果不仅加深了对HPOR和HPRR反应机制的理解，也为过氧化氢相关能量装置与燃料电池中电催化剂的设计提供了重要的理论指导。

CO₂加氢制甲醇是实现碳资源循环利用和“碳中和”目标的重要路径之一。本文综述了金属有机框架材料（Metal organic Frameworks, MOFs）及其衍生物在该反应体系中的研究进展，从催化剂设计策略、反应机理以及催化性能关键影响因素等角度探讨了MOFs及其衍生物在CO₂加氢制甲醇中的优势。本工作首先从设计策略方面综述了提升金属分散度、调控界面结构、构建协同活性中心和稳定结构等因素对催化性能的影响；其次，在反应机制层面总结了CO₂加氢制甲醇主要加氢路径及催化剂选择不同反应路径的主导机制；随后，讨论了催化性能的关键影响因素，及各因素调节对CO₂活化、中间体稳定性及副反应抑制的影响规律；最后，本文结合典型研究案例，对MOFs基催化剂催化CO₂加氢制甲醇的主要挑战及未来在催化剂构筑中的研究趋势进行展望。

目前，开发兼具微波吸收（MWA）和电磁干扰（EMI）屏蔽性能的材料受到了广泛关注。本研究以中间相煤沥青原料，采用高压热解法制得具有三维互连胞状孔结构的中间相沥青基炭泡沫（MPCF）。结果表明，MPCF的三维互连胞状孔有效地促进了电磁波的多次反射。在厚度为2.7 mm时，MPCF的最小反射损耗（RL_min）和有效吸收带宽（EAB）分别达到−37.84 dB和 5.44 GHz。在X波段下，MPCF的平均总电磁屏蔽效能（SE_T）为26.52 dB。利用KOH活化MPCF制得中间相沥青基活性炭泡沫（A-MPCF）。结果表明，在X波段下，A-MPCF的平均SE_T达到103 dB。这归因于经过KOH活化后，A-MPCF的胞状孔孔壁表面嵌布着丰富的纳米孔，致使电磁波在孔胞壁表面的多次反射由多次近镜面转变为漫反射。A-MPCF的反射系数（R）从0.78增加到0.90。为了降低A-MPCF的R值，进一步采用水热合成法在A-MPCF的孔胞壁表面原位生长Fe₃O₄纳米粒子制得Fe₃O₄/中间相沥青基活性炭泡沫（Fe₃O₄/A-MPCF）。结果表明，引入Fe₃O₄纳米粒子后，Fe₃O₄/A-MPCF的MWA性能略有下降，但其R值从0.90 显著降低至0.74。该研究为综合调控吸波性能和电磁屏蔽性能提供一条研究思路。

含能材料在军事和航天等领域应用广泛，但其发现与合成主要依赖“试错法”，严重制约了新型含能材料的研发与突破。本研究选取含能材料关键热力学性质——生成焓作为预测目标，提出一种融合主动学习策略与SMILES分子特征表示的机器学习构效关系模型。基于G4高精度量子化学方法构建了包含1447种气相含能分子的数据集，提取了93个SMILES有效描述符，建立了基于线性模型的气相生成焓初步预测模型。对从PubChem数据库中获取的221738种潜在含能分子进行了系统预测。进一步引入主动学习策略，对高误差样本迭代优化，得到了泛化能力更好的预测模型，该模型在典型含能分子上得到了验证。最终筛选出20个威力指数超过2.0倍TNT的候选分子，其中，大多数未见于现有已知含能材料库，显示出本研究在高性能含能材料发现方面的潜力，为新型含能材料的开发提供新策略与新途径。

为了实现赤泥的资源化利用，本工作以赤泥为铁源，以可溶性淀粉为碳源，采用溶胶凝胶法和固相反应法制备Fe_xO_y/BaTiO₃/C复合微波吸收材料。利用钛酸四丁酯和乙酸钡，经溶胶凝胶反应得到BaTiO₃前驱体溶胶，将其与赤泥、可溶性淀粉混合均匀。固相反应过程中，赤泥中的Fe₂O₃经原位碳热还原转化为Fe₃O₄、Fe，均匀分布于材料内部，BaTiO₃则呈针棒状。实验结果表明，通过调节固相反应温度和原料配比，可以对复合材料的物相组成、微观形貌与吸波性能进行优化。当反应温度为700 ℃时，RmBTS-700-1.2在涂层厚度为2.0 mm时的最低反射损耗值为−16.0 dB，有效吸收带宽可达3.0 GHz，而RmBTS-700-1.8在涂层厚度为2.0 mm时对应10.7 GHz处的最低反射损耗值为−32.6 dB。本研究制备的Fe_xO_y/BaTiO₃/C复合微波吸收材料兼具较强的介电损耗能力和磁损耗能力，开辟了赤泥的综合利用新途径，助推碳中和、碳达峰目标的实现。