采用固定床微反装置研究了CHA结构分子筛催化甲醇和长链烷烃（正十二烷、正十四烷和正十六烷）的耦合反应，发现在SAPO-34和SSZ-13分子筛上长链烷烃的引入缩短了反应诱导期。但在CHA催化剂上，长链烷烃的引入对反应产物分布影响较小。SSZ-13分子筛上多甲基苯及其衍生物是主要停留物种，SAPO-34分子筛上金刚烷是主要积炭物种，这表明，积炭物种的生成主要与长链烷烃/甲醇耦合产物在分子筛酸位点的进一步转化相关。这些结果为长链烷烃在小孔CHA分子筛上的转化和诱导期甲醇反应行为提供了有价值的信息。

开发中低温烟气条件下(<400 ℃) 抗硫性强的烟气脱砷吸附剂，实现燃煤烟气低温脱砷和高效抗硫至关重要。本工作采用共沉淀法制备了五种铁-铈-镧氧化物，并耦合粉煤灰基Si-Al载体制备FeCeLaO/SiO₂-Al₂O₃复合吸附剂。通过TPD、TG、XRF、BET和XPS等对活性组分铁-铈-镧氧化物和Si-Al载体进行表征，进而研究温度、Si/Al比和FeCeLaO负载率对抗硫性的影响。结果表明，SO₂对Fe₂O₃、CeLaO和FeCeLaO脱砷具有促进作用，在400 ℃时，三者的脱砷效率分别从无SO₂时的45.3%、72.5%和81.3%增大到62.6%、80.5%和91.0%。SO₂对La₂O₂CO₃和FeLaO脱砷具有抑制作用，且温度越高，抑制作用越强。Si-Al载体的抗硫中毒能力随Si/Al比的增大而增强，当Si/Al比增大为9.74时，SO₂环境中的脱砷效率比无SO₂时升高了13.9%。引入FeCeLaO活性组分，有利于增强Si-Al载体的抗硫中毒能力。FeCeLaO/SiO₂-Al₂O₃复合吸附剂的强抗硫性来自于活性组分和载体的多重作用：Ce元素对Fe、La、Al等活性组分的保护效应，硫酸化诱导产生了Ce³⁺和表面吸附氧，以及SiO₂较强的表面酸性。

氢能作为最具发展潜力的新能源之一，有望在21世纪全面进入“氢经济”时代。与传统高压气态与低温液态储氢方式相比，固态化学储氢具有安全、高效、经济等显著优势。镁基轻质储氢材料因其高重量储氢密度（7.6%）与良好的可逆性而被广泛关注，但其缓慢的反应动力学性能与苛刻的操作条件（放氢温度高达350 ℃、吸氢压力超过4 MPa）使材料的应用面临巨大挑战。各国学者针对这些难题已开展了深入研究，在镁基储氢合金改性领域取得了诸多研究进展。本工作阐述了主要改性工艺如合金化、纳米化、催化材料掺杂等方法，深入分析梳理了各改性方法的优劣之处，并结合当前理论与实验研究成果对未来镁基储氢材料的发展趋势做出了前景展望。

研究MIL-101(Cr)-0.5对碱氮含量均为1732 μg/g的模拟燃料中吡啶、苯胺或喹啉的吸附脱氮性能，考察了吸附温度、吸附时间以及吸附剂用量对其吸附脱氮性能的影响。实验结果表明，当MIL-101(Cr)-0.5用量为0.05 g、模拟燃料用量为10 mL时：30 ℃、30 min条件下，吸附脱除苯胺的效果较好，40 ℃、40 min条件下，吸附脱除吡啶或喹啉的效果较好。利用Materials Studio (MS)软件，采用密度泛函理论(DFT)计算研究MIL-101(Cr)对三种碱性氮化物的吸附脱氮机理。模拟计算结果表明，吡啶与MIL-101(Cr)的相互作用以配位吸附为主，苯胺或喹啉与MIL-101(Cr)的相互作用以配位吸附为主，π络合和氢键作用为辅，整体吸附作用强弱顺序为吡啶>苯胺>喹啉。在吸附过程中，吡啶和喹啉通过H→C→N→Cr³⁺路径，苯胺通过N→Cr³⁺、N→C→Cr³⁺及N→H→O多种路径将电子转移到MIL-101(Cr)表面。吸附动力学研究表明，三种碱性氮化物吸附过程均符合准二级动力学模型。苯对MIL-101(Cr)-0.5吸附脱氮性能影响的实验结果表明，苯对苯胺和喹啉的吸附影响更显著。利用乙醇对MIL-101(Cr)-0.5清洗再生，经两次再生后仍保持稳定的脱氮性能。

生物质基碳氢燃料作为传统化石燃料的替代品之一，因其可再生性和环境友好特性，在能源领域备受关注。本工作综述了近年来生物质基碳氢燃料化学合成的研究进展，分别梳理了以油脂、萜类、纤维素/半纤维素和木质素等为原料的转化路径，针对不同原料可通过环化、缩合、催化加氢等反应制备出具有不同结构特征的产物。在整个合成过程中，高效催化剂的开发、生产工艺的优化以及基于计算化学的分子设计起到了关键性作用。展望了未来生物质碳氢燃料合成研究的发展方向。

本工作通过微波水热法制备了系列Ni-Co双金属氧化物材料，通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）和电子顺磁共振谱（EPR）等表征手段分析了材料的物相结构、形貌特征、元素价态及缺陷等，并揭示了Ni-Co双金属协同作用对氧空位（O_v）形成的调控机制。研究结果表明，当Ni与Co物质的量的比为1∶3时，所得产物NiCo₃O_x表现出最优OER性能，在50 mA/cm²电流密度时过电位仅为393 mV，同时具备较低的Tafel斜率（172.3 mV/dec）和超过24 h的催化稳定性，这归因于其Co²⁺/Co³⁺与Ni²⁺/Ni³⁺氧化还原的协同作用并用原位拉曼验证了中间体^*OOH吸附促进反应活性及O_v介导的电子快速转移机制，并通过DFT计算证明了双金属界面处的电子耦合效应增强了材料导电性。该研究为设计基于氧空位调控的高效OER催化剂提供了新策略。

环氧丙烷(PO)是一种重要的石油化工原料，可用于生产丙二醇(PG)、聚醚多元醇和二丙二醇(DPG)等下游产品。其中，二丙二醇可用作香精香料、化妆品、食品添加剂和洗涤剂等的常用溶剂，还可作为化妆品的保湿剂，应用前景较广。而PO和1,2-丙二醇(PG)合成DPG产物中异构体的分布对于产品的品质有很大的影响。因此，对PO和PG合成DPG的反应进行热力学研究能够对实际操作和产物分布调控提供理论依据。本研究计算了PO、1,2-PG、水、二缩三丙二醇(TPG)以及DPG的三种同分异构体的热力学参数。计算了在不同反应条件下生成不同DPG异构体反应的 $ {{\Delta }_{\rm{r}}G }$，$ {{\Delta }_{\rm{r}}{H}} $和 lnK。通过设计等键反应，并结合热力学计算结果得出DPG的三种同分异构体的$ { {\Delta }_{\rm{f}}{H}^{\text{θ}} }$和$ {{\Delta }_{\rm{f}}{G}^{\text{θ}} }$，相对误差小于7%。结果表明，对于PO与PG制备DPG反应，当PO∶PG=1，反应温度在298.15−413.15 K，压力在101.325−506.625 kPa下， $ {{\mathrm{PO+PG}}\rightleftharpoons {\mathrm{DPG}}}$和$ {{\mathrm{PO+DPG}}\rightleftharpoons {\mathrm{TPG}} }$两个反应在热力学上是可以自发进行的，$ {{\mathrm{PG+PG}}\rightleftharpoons {\mathrm{DPG+{H}_{2}O}} }$和$ {{\mathrm{PG+DPG}}\rightleftharpoons {\mathrm{TPG+{H}_{2}O}} }$两个反应在热力学上是不可能自发进行的；最优反应温度和压力为 413.15 K和 101.325 kPa；在标况下，三种异构体的热力学稳定性为 DPG1>DPG2>DPG3。通过设计实验验证了计算结果的准确性，并在此基础上，分析了影响产物分布的因素。

载氧体在化学链燃烧（CLC）过程中起着关键作用。铁基载氧体因其储量丰富且对环境友好而备受关注，但其反应活性和分离性能仍需进一步提升。本研究基于密度泛函理论（DFT）计算，研究了Mn掺杂浓度对α-Fe₂O₃反应活性、弹性性能和磁性能的影响规律。结果表明，Mn掺杂通过将氧空位形成能（E_vac）从2.33 eV降低至0.87 eV，显著提升了材料反应活性；但会引发晶格畸变导致弹性性能劣化，使耐磨性下降，具体表现为α-Fe₂O₃的硬度-杨氏模量比（H_V/E_V）降低54.54%，Fe₃O₄降低83.33%；同时Mn掺杂会改变材料磁性能，当掺杂浓度为33.33%时，Fe₃O₄的饱和磁化强度（M_s）达到最大值121.02 emu/g。通过综合评估，最终确定33.33%为最佳Mn掺杂浓度，可在提升反应活性的同时兼顾磁性能优化与弹性稳定性。

本研究在混合煤样中分别引入两种典型添加剂—煤沥青（CTP）和废塑料（HDPE）并进行热解实验。采用热重分析（TGA）、X射线衍射（XRD）和拉曼光谱（Raman）等分析手段，对热解过程及所得煤焦的微观结构进行表征，并通过数据关联分析，旨在揭示炼焦煤在胶质体形成至半焦转化关键温度区间（350–600 °C）内炭结构有序化演变机制，阐明不同添加剂对煤热解路径的调控作用。结果表明，HDPE在高温裂解释放自由基，加速热解反应并提高挥发分产率；CTP则通过轻质组分在低温促进热解，并因胶质层作用延缓高温反应。XRD结果表明，热解过程中芳香层片间距（d₀₀₂）逐渐减小，芳环堆叠高度（L_c）与横向尺寸（L_a）显著增加，表明炭骨架有序化程度不断提升。进一步对比表明，CTP在低温阶段一定程度抑制结构有序化，而HDPE通过自由基机制芳香簇的缩合与排列。Raman分析揭示了两阶段煤焦微观结构重组特征：在350–550 °C，I_D/I_G值的下降主要归因于脂肪侧链和交联键的断裂，导致缺陷结构减少；而在550–600 °C，I_D/I_G值的上升则与芳香结构的缩聚反应密切相关。关联分析结果表明，热解过程中样品石墨化程度增加，d₀₀₂与FWHM-G呈显著正相关（R²>0.85）。

本研究采用共沉淀法制备Al、Zr、Ce改性的Cu-ZnO催化剂，探究助剂对催化剂结构-性能的影响机制。通过XRD、N₂物理吸附-脱附、TEM、H₂-TPR、CO₂-TPD及XPS等表征手段，结合催化性能评价实验，深入分析催化剂微观结构与CO₂加氢制甲醇反应性能的关联。结果表明，金属助剂显著改善了催化剂性能，引入助剂后，催化剂比表面积和孔容增大，Cu晶粒尺寸减小，分散度提高。Ce改性的Cu-ZnO催化剂效果最佳，其CuO晶粒尺寸为11.41 nm，表面氧空位浓度（O_Ⅱ/O_Ⅰ = 3.15）显著高于其他样品。反应性能测试显示，在2.8 MPa、8000 h⁻¹、280 ℃条件下，CZC催化剂的CO₂转化率达18.83%，甲醇选择性为68.40%，甲醇收率12.88%，均优于其他催化剂。其优异性能归因于CeO₂增强了金属-载体相互作用，提升表面碱度，促进CO₂吸附与活化，同时抑制逆水煤气变换副反应。本研究明确了助剂改性对Cu-ZnO催化剂的构效调控机制，为高效CO₂加氢制甲醇催化剂的开发提供了理论依据与技术参考。

在“双碳”背景下，甲烷二氧化碳重整反应能够同时将甲烷和二氧化碳转化为合成气，因其具有较高的环境效益与应用前景而备受瞩目。镍（Ni）基催化剂活性较高、成本低廉且资源丰富，被视为工业化应用的理想候选材料。本工作介绍了用于甲烷二氧化碳重整的幂律（PL）、Eley-Rideal（ER）和Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson（LHHW）三种反应动力学模型，并重点基于LHHW模型，讨论了不同催化体系的反应动力学特征与机理，包括载体特性、贵金属掺杂、过渡金属掺杂、助催化剂的作用以及Ni的几何与电子结构对反应机理的影响。分析了催化剂上的积炭与消炭动力学，并根据消炭反应速率表达式，分析了过渡金属铁（Fe）掺杂催化剂和核壳结构催化剂具有较高消炭反应速率的原因。通过分析不同Ni基催化体系的反应机理与动力学特征，为高性能催化剂开发提供了理论指导。

甲烷催化裂解制备高纯氢气及高附加值碳纳米材料展现出了良好的发展潜力，有望在未来实现显著的经济价值，但对该反应兼具高活性和长寿命的催化剂一直是研究的难点。通过调控催化剂的结构及电子状态优化反应性能是有效的策略。本工作采用等体积浸渍法制备了一系列NixZr/ZSM-5催化剂，考察了Zr负载量对催化剂性质和反应性能的影响。使用低温N₂吸附-脱附、XRD、SEM、H₂-TPR和XPS等表征方法对还原前后的催化剂进行分析。结果表明，Zr的加入显著提高了催化剂的比表面积并降低金属颗粒的尺寸，小颗粒的Ni⁰颗粒可进入HZSM-5载体孔道内，同时Ni与ZrO₂间的电子效应可促进金属-载体间相互作用显著增强。当Zr负载量为5%时催化剂表现出了最佳的催化性能，在625 ℃最高甲烷转化率为68%且可保持900 min活性无明显下降，其炭产率可达1927%。继续提高Zr添加量，催化剂性能提升有限。通过TEM、Raman、TGA对反应后催化剂及炭产物进行表征发现，助剂ZrO₂的引入可以减少金属烧结，促进碳纳米纤维的生长模式由顶端生长转变为基底生长，从而使得催化剂可维持较长时间的活性。

环己烯是尼龙生产中的重要原料，而苯的选择性加氢是制备环己烯的关键途径。当前工业过程中使用的钌基催化剂仍面临金属用量高、工艺成本高以及环己烯产率低等问题。本研究利用已有文献数据结合机器学习方法，对苯加氢生成环己烯反应中影响转化率、选择性和产率的因素进行了分析，并基于 XGBoost 与随机森林算法构建了预测模型。分析结果表明，反应时间、Ru 含量及空速是影响反应产率、选择性和转化率的关键因素。通过 SHAP（Shapley 加性解释）分析及特征重要性分析，进一步揭示了各变量对反应结果的贡献。研究利用 Dirichlet 分布随机生成了100万组变量组合，用于预测高产催化剂配方。本研究为机器学习在多相催化领域的应用提供了新的视角，并为后续研究提供了参考。

本研究选取16种C_α位、C_β位分别为醛基和羧基的苯基、对羟基苯基、愈创木基、紫丁香基型木质素单体模型化合物，通过密度泛函理论（DFT）方法研究了碱土金属离子（Ca²⁺和Mg²⁺）对木质素热解生成CO和CO₂的影响。研究结果表明，Ca²⁺和Mg²⁺易与木质素模型化合物的含氧官能团结合，形成结构稳定、能量较低的复合物，当醛基、羧基、酚羟基及甲氧基含氧官能团同时存在的情况下，Ca²⁺、Mg²⁺的最优结合位点为O(酚羟基)–Ca²⁺/Mg²⁺–O(甲氧基)。在热解过程中，除了苯乙醛和4-羟基苯乙醛，Ca²⁺和Mg²⁺能够促进苯甲醛类和苯乙醛类木质素单体模型化合物的脱羰基反应，从而促进CO的生成；除了Ca²⁺催化作用下的4-羟基-3-甲氧基苯乙酸，其他情况下，Ca²⁺、Mg²⁺均会抑制苯甲酸类和苯乙酸类木质素单体模型化合物的脱羧基反应，从而抑制CO₂的生成。