碳中和战略下，生物质锅炉成为可再生能源利用的关键设施。针对生物质锅炉烟气低浓度SO₂排放特征，钙基干法脱硫技术具有结构紧凑、基建投资少、运维简便等优势，但普遍存在脱硫剂利用率低及脱硫效率不高的瓶颈问题。本研究开发了一种基于F127表面活性剂优化分散和Mn元素掺杂氧化增效协同策略的新型Ca-Mn复合脱硫剂。Mn元素与F127的引入有效抑制了Ca(OH)₂晶粒团聚，优化了脱硫剂的孔隙结构，同时诱导了丰富氧空位结构。改性脱硫剂较大的比表面积和孔容促进了反应传质，并有效防止了脱硫产物堵塞孔隙结构、覆盖反应位点；Mn位点和氧空位构成催化中心，不仅通过促进SO₂氧化加速脱硫反应进行，同时使脱硫剂耦合Hg⁰催化氧化功能，实现了SO₂/Hg⁰的高效协同脱除。

熔渣气化是填埋生活垃圾等高重金属含量有机固废清洁资源化利用的主要技术之一。以稻壳作为硅源，研究了稻壳添加对填埋生活垃圾熔渣玻璃化及重金属固化行为。结果表明，添加稻壳（5%−10%）可降低熔渣流动温度，并有效抑制重金属浸出，其中，Cr、Zn浸出浓度分别由41.60与108.00 mg/L降至5.89与7.10 mg/L。稻壳引入的活性SiO₂促进了高聚合硅氧网络（Q³、Q⁴）的形成，抑制气化迁移，增强了对重金属的物理包封作用；同时促使Zn²⁺、Cr³⁺、Cu²⁺通过取代或固溶机制形成Zn₂SiO₄、CuFe₂O₄等稳定矿物相，固化在石榴石、尖晶石中，提升其残渣态比例，降低生物有效性。本研究揭示了稻壳在熔渣结构调控与重金属固化的关联作用机制，为填埋垃圾和生物质“以废治废”清洁高效资源化处理提供理论支撑。

糖类化合物源于储量丰富的生物质可再生资源，其向精细平台化合物与燃料的转化，对满足社会可持续发展的能源与化学品需求具有重要意义。该转化过程高度依赖催化作用，如Brønsted酸和Lewis酸等催化活性位点。本综述围绕不同催化剂作用下各类糖类（单糖、二糖及多糖）向高附加值化合物的转化展开系统研究，详细阐述了糖类化合物通过水解、异构化、脱水等反应生成目标产物（如5-羟甲基糠醛、乳酸、糠醛）的路径与机理。此外，本综述还探讨了这些平台化合物后续衍生化及其在生物燃料和电池等能源领域的应用前景。最后，总结了当前研究面临的挑战，并对未来低成本、高性能催化体系的发展方向进行了展望。

烯烃氢甲酰化反应作为合成高附加值醛类的关键工艺，其应用范围已从短链烯烃扩展至长链烯烃（C₆₊）。传统均相催化体系面临贵金属Rh难分离回收等挑战，烯烃氢甲酰化多相催化体系成为研究热点，通过催化剂载体设计可有效解决上述问题。本工作综述了多相Rh基催化剂载体的研究进展，重点分析了无机氧化物负载催化剂、多孔炭负载催化剂、有机多孔聚合物基催化剂、分子筛负载催化剂及复合载体负载催化剂的结构调控策略对活性位点分散性、区域选择性及循环稳定性的影响，旨在为多相催化剂的理性设计提供相关参考。

等级孔富铝分子筛在Knoevenagel缩合反应中展现出良好的应用潜力，但其制备面临着高成本及高能耗的问题。基于此，开发了一条以亚熔盐活化的珍珠岩为全部硅铝源制备等级孔NaY分子筛的绿色合成路线。合成样品的表征结果表明，基于亚熔盐活化的珍珠岩合成的NaY分子筛具有高的纯度及结晶度，其硅铝比约4.2的富铝Y型分子筛，具有晶间介孔结构以及较商业样品更高的介孔孔容和更丰富的碱性位点。对该分子筛晶化过程的研究表明，在分子筛晶化初期，珍珠岩亚熔盐活化产物提供的硅铝物种在其表面组装生长出小晶体颗粒；随着晶化反应的进行，分子筛晶体颗粒在活化产物周围迅速生长、聚集形成具有晶粒堆积形貌的分子筛材料。上述制备的等级孔NaY分子筛在用于苯甲醛与氰乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应时，表现出较参比催化剂更高的苯甲醛转化率。

低温化学链空气分离（CLAS）是一种很有前景的富氧气流生产技术。它利用固体载氧体的氧化还原特性选择性地捕获和释放空气中的氧气。氧空位形成能（E_ovf）可用于评估氧化物释放氧的难易程度。本研究通过热力学计算确定了CLAS载氧体的E_ovf适用范围<2.3 eV，训练了一个图神经网络（GNN）并用于预测E_ovf。通过GNN模型预测E_ovf，筛选了3649种Sr_xA_1−xFe_yB_1−yO₃钙钛矿成分。结果表明，A位Ba和Ca离子的掺杂以及B位Co离子的掺杂可以有效降低钙钛矿结构的E_ovf。通过对已知CLAS材料的重新发现，验证了使用E_ovf方法筛选CLAS氧载体的可行性。这些结果表明了图神经网络预测氧空位形成能在加速CLAS载氧体材料发现中的有效性。

缺陷诱导的非辐射复合严重制约着钙钛矿太阳能电池（PSCs）的功率转换效率（PCE）与稳定性。尽管路易斯碱添加剂在缺陷钝化方面前景广阔，但当前的筛选方法严重依赖经验性试错，缺乏高效发现高性能候选分子所需明确的设计原则。本研究提出一种机器学习（ML）框架，用于智能筛选适用于缺陷钝化的路易斯碱分子。基于包含146个实验数据点的数据集，训练了六种集成模型，其中，LightGBM取得了最佳分类性能（准确率87%）。沙普利加和解释（SHAP）可解释性分析确定了最高占据分子轨道（HOMO）能级（−7.5−(−6.3) eV）、添加剂质量浓度（2.5−6.5 mg/mL）以及简化分子骨架（O原子数≤2，C原子数<5）为关键设计准则。机器学习预测结果得到了实验验证，(S)-吡咯烷-3-羧酸（(S)-PCA）和2-甲基-1,3-环戊二酮（MCPD）（II类添加剂）分别将PCE提升了2.22%和2.01%，而3-羟甲基-3-甲基丁腈（3-HMBN）（I类添加剂）则改善甚微。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实了II类添加剂具有更强的结合亲和力与更高的缺陷形成能。最优的(S)-PCA器件实现了24.05%的PCE。本工作建立了一种机器学习加速的缺陷钝化剂理性设计新范式，为数据科学与光伏研究搭建了桥梁。

Fe-Mn催化剂因其在费托合成（Fischer-Tropsch Synthesis, FTS）过程中的工业应用而受到广泛关注。碳的表面吸附与渗入过程在铁基FTS催化剂的原位形成中起着关键作用。为深入理解这一过程，本研究基于密度泛函理论（Density Dunctional Theory, DFT）探索了渗碳早期阶段不同碳沉积Fe-Mn合金表面的原子结构、热力学稳定性及电子性质。结果表明，Fe-Mn合金表面对表面吸附和间隙渗入的碳原子表现出不同的热力学敏感性。结合DFT计算与极小值跳跃结构搜索，研究表明，渗碳的初始阶段不足以触发表面区域的重构从而难以直接生成表面碳化铁物相。锰的引入在热力学上对渗碳过程具有抑制作用。尽管沉积的碳原子会调控金属的电子结构，但锰的存在延缓了金属d带中心向碳化铁物相的迁移。本研究从原子尺度揭示了Fe-Mn催化剂表面在碳沉积过程中的原位演化，并明确了锰助剂对渗碳行为具有显著影响。

乙酰丙酸（LA）是一种具有重要应用前景的平台化合物，近年来，纤维素高效转化制备LA成为研究热点。然而，传统实验优化方法耗时且效率低，限制了产率提升。本研究整合反应条件、溶剂特性及金属盐理化属性等多维数据，构建系统化数据集，并建立决策树、梯度提升回归、K-近邻、多层感知机、随机森林以及支持向量机六种机器学习模型，用于预测LA产率。结果表明，梯度提升回归模型表现最佳，测试集决定系数达0.94，且均方根误差最低。SHapley可加性解释与偏依赖分析表明，水相百分比、催化剂用量及反应温度是生成LA的关键因素。将梯度提升回归模型和粒子群优化算法结合，发现RuCl₃在高温短时条件下表现出优异催化性能。本研究揭示了机器学习在纤维素转化研究中的应用潜力，为LA的高效绿色制备提供了新的数据驱动策略与理论指导。

燃油中硫化物的燃烧排放是加剧大气污染的重要诱因之一。氧化脱硫技术因反应条件温和、对芳香族硫化物脱除效率优异，已成为传统加氢脱硫技术的重要补充手段。金属元素掺杂是精准调控催化剂电子结构、进而提升其催化性能的有效策略，本研究采用回流-高温煅烧耦合方法制备了锰掺杂钴钒复合金属氧化物（Mn-Co-V-O）；借助傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X 射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、X 射线光电子能谱（XPS）及紫外-可见吸收光谱（UV-vis）等多种表征手段，分析了该催化剂的晶体结构、微观形貌及表面化学组成。以分子氧为氧化剂，本研究对Mn-Co-V-O催化剂的二苯并噻吩（DBT）氧化脱硫性能开展了评价。结果表明，相较于未掺杂的Co-V-O催化剂，Mn元素的引入可显著提升其催化活性；在优化反应条件下，DBT的直接脱除率可达81.6%，与萃取工艺联用后脱硫效率进一步提升至98.0%。机理探究结果表明，Mn掺杂可有效提升催化剂表面氧空位浓度，进而促进分子氧活化生成超氧自由基（${\cdot {\mathrm{O}}_2^- }$）；自由基捕获实验证实，${\cdot {\mathrm{O}}_2^- } $是实现DBT选择性氧化为二苯并噻吩砜（DBTO₂）的关键活性物种。本研究为深度氧化脱硫用高效金属氧化物催化剂的设计与开发提供了重要的理论依据与技术参考。

采用水热法合成了Mg、Ca、Sr和Ba单掺杂改性及Mg、Ba共掺杂改性La₂O₃催化剂，并评价了其在甲烷氧化偶联（OCM）反应中的催化性能。实验结果表明，Mg改性La₂O₃催化剂表现出较高的O₂和CH₄活化能力，但C₂₊选择性较低。而Ba改性La₂O₃催化剂则表现出较高的C₂₊选择性，但反应活性较低。Mg与Ba共掺杂改性La₂O₃催化剂，能够在维持较高C₂₊选择性的同时提升催化活性。当Mg/Ba物质的量比为1∶1时，该催化剂在700 ℃条件下实现29.5%的CH₄转化率、54.5%的C₂₊选择性及16.1%的C₂₊产物收率。通过O₂/H₂-TPR、原位FT-IR和O₂脉冲等方法对催化剂活化O₂和CH₄进行了研究。表征结果表明，Mg和Ba共掺杂改性La₂O₃催化剂可在催化剂表面产生更多${{\mathrm{O}}_2^- }$物种，从而显著提高La₂O₃催化剂的活性和选择性。

设计高效的合成气制醇催化剂对于实现煤基资源高值化利用和保障国家能源安全具有重要意义。本研究采用浸渍法制备了一系列Na改性的CoFe/Al₂O₃催化剂，并系统评价了其在合成气制C₂₊醇反应中的催化性能。通过XRD、N₂吸附-脱附、H₂-TPR、XPS、原位红外、原位拉曼和穆斯堡尔谱等多种表征手段，揭示了Na助剂协同调控了Co-Fe合金位点的生成，Fe助剂调节了Co物种的电子状态并促进晶格氧向吸附氧的转化，合金位点与金属碳化物位点的协同作用增强了烯烃中间体的CO插入能力，显著提高了醇选择性。在260 °C、2 MPa条件下，Co1Fe1Na1催化剂表现出最佳性能，总醇选择性达45%，其中，C₂₊醇占比达94.1%。本研究为Co基催化剂的结构设计及其在合成气制C₂₊醇中的高效转化提供了新思路。

干重整甲烷（DRM）作为同时转化CH₄与CO₂的关键技术，为温室气体减排与合成气制备提供了重要途径，但Ni基催化剂在高温条件下易发生烧结与积炭，严重限制其长期稳定性。本研究以MgO-MgAl₂O₄复合载体为基础，调控Ni负载量并分别引入Ce、La、Zr助剂，考察其对DRM催化性能、结构稳定性及表面氧物种的影响。结果表明，适中的Ni含量（12.5%）可获得较高的CH₄与CO₂转化率。助剂的引入在低温区间对催化活性存在一定抑制作用，但通过改变载体局部结构序与金属-载体界面，可以显著提高NiO的分散性并增加表面氧空位与活性氧（O_β）比例，从而增强CO₂的吸附-活化能力并有效抑制碳沉积。经20 h DRM稳定性测试后，Ce修饰样品的Ni粒径增长最小（6.23→8.07 nm）且积炭最少，表现出最佳的结构稳定性与抗积炭性能。研究揭示了Ce、La、Zr助剂通过界面电子结构调控与氧储放能力提升来增强Ni基催化剂抗烧结与抗积炭性的机理，为构筑高稳定性DRM催化剂提供了可行的材料设计策略。

本数据集收集与整理了来自203种非贵金属基过渡金属磷化物（TMPs）催化剂的电解水析氢反应（HER）性能数据。数据涵盖了广泛的催化剂制备信息（如磷化温度、前驱体、制备方法）、化学元素组成信息（如Ni、Co、Fe、P、Mo、W、Zn等元素的质量分数）以及性能测试条件（如电解质类型与浓度、电极基底）。关键性能指标为在10 mA/cm²电流密度下的过电位（η₁₀）和塔菲尔斜率。本数据集经过严格的提取、清洗与标准化处理，具有高度的结构化和机器可读性，为通过数据驱动方法（如机器学习、统计建模）快速筛选和设计高性能HER催化剂提供了坚实的数据基础，可用于催化剂的性能预测、构效关系深度分析以及新催化剂的理性开发。

单原子催化剂（SACs）在乙烷直接脱氢（EDH）反应中展现出巨大潜力，这主要得益于接近100%的原子利用率、可精准调控的活性位点及优异的催化性能。研究表明，活性金属的种类、载体特性及配位环境是影响其EDH性能的关键因素。其中，石墨烯因其优异的热稳定性和灵活可调的配位结构，成为理想的载体材料。虽然已有文献对不同金属类型和配位环境的影响进行了探索，但由于数据来源分散，尚未形成系统性的认识规律。针对这一现状，本研究构建了一个系统全面的石墨烯负载SACs数据库，涵盖5种典型金属单原子和6大类51种不同的配位环境类型。通过高通量计算，我们系统获取了包括基元反应能量、振动频率、电子态密度和Bader电荷在内的多维度数据，并在参数设置和计算结果两个层面建立了严格的质量控制体系。该数据库同时提供了完整的原始计算文件，为深入解析杂原子掺杂石墨烯负载SACs在EDH反应中的催化性能、构效关系和反应机理提供了可靠的数据支撑。

采用等体积浸渍法制备了磷和过渡金属改性ZSM-5分子筛，并通过XRD、N₂吸附-脱附和吡啶吸附红外等手段对其物化性质进行表征。考察了改性分子筛对正庚烷、3-甲基己烷和甲基环己烷催化裂解性能的影响，揭示了酸性质与反应性能的构效关系。研究表明，磷和过渡金属改性可调控ZSM-5的L酸/B酸比例，该比例显著影响产物分布。过高的L酸比例会促进氢气和焦炭生成，导致孔道堵塞和转化率下降；而适宜的L酸/B酸比例有利于温和脱氢，提高乙烯和丙烯收率。反应物转化率呈现正庚烷>3-甲基己烷>甲基环己烷的规律，其中，3-甲基己烷和甲基环己烷的高效转化需要催化剂兼具较高的L酸酸量、B酸强酸量、优化的L酸/B酸比例以及较高的比表面积和微孔比表面积。该研究为设计高效烷烃裂解催化剂提供了重要依据。

导电聚合物因其高导电性、环境友好性和柔韧性有望应用于水系离子电池。电化学聚合提供了一种在导电基底表面构建具有可控负载、形貌和结构的导电聚合物的便捷有效方法。本数据集比较了部分导电聚合物在水系电解质中的电化学储能性能。用于构建导电聚合物的单体包括1,10-菲咯啉、5-氨基-2-萘磺酸、邻氨基苯酚、1,5-二氨基萘、均三嗪及含多羰基亚氨基的芳香分子。研究其储能性能所用的电解质包含硫酸、硫酸锌、硫酸铵、氢氧化钾和三氟甲烷磺酸锌水溶液。通过活性物质质量归一化电流密度的恒电流充放电法，评估了这些电聚合薄膜的比容量。本数据集总容量为266 MB，包含490个文件，可为未来设计水系离子电池、超级电容器等电化学储能装置的电极材料提供参考。

木质素热解作为一种极具前景的途径, 在生产高价值酚类化学品的可持续性方面表现突出。然而, 阐明错综复杂的自由基反应网络仍然是优化产物选择性的主要瓶颈。本工作构建了一个标准化的 DFT 计算数据库。该数据集描绘了香草醇在823.15 K下的快速热解。它包含三个核心要素：主要反应路径、热力学能垒以及原子级电子指纹。该数据库的构建不仅为数据驱动的催化剂开发提供了重要参考, 同时也为精准调控木质素解聚奠定了理论基础。

环己烯是尼龙生产的重要原料，而苯的选择性加氢是制备环己烯的关键途径。为促进该领域的数据共享与复用，本工作从公开发表文献中收集并标准化整理苯加氢生成环己烯反应的实验数据，构建了一个包含催化剂组成、反应条件与反应结果（转化率、选择性、产率）的综合数据集。本文以数据论文形式介绍数据集的来源、字段定义、生成与处理流程、质量控制、共享方式和使用建议，旨在为后续的统计分析、机器学习建模、实验设计与催化剂筛选提供可复用的数据基础。

甲醇蒸汽重整(MSR)是高效制氢的关键途径。本研究采用密度泛函理论(DFT)计算方法，对比分析了MSR在PdCu(111)与PtCu(111)双金属表面上的反应机理，揭示了合金化效应对反应路径及整体催化性能的影响。结果表明，Cu位点能稳定吸附羟基和甲醛物种，而Pd/Pt位点可结合一氧化碳分子，这种空间分离效应促使反应沿甲酸盐路径进行。PdCu(111)催化剂的整体性能优于PtCu(111)，其速率决定步骤为水分子解离，仅需克服0.74 eV的能垒。双金属协同作用解决了单金属催化剂在活性与选择性之间的固有矛盾：Cu位点提供羟基，而Pd/Pt位点促进碳氢键断裂，最终实现高甲醇转化率与低一氧化碳副产物生成。该研究从电子结构和几何构型角度出发，为设计高性能双金属MSR催化剂提供了理论支撑。

金属氧化物催化剂由于其成分可调、易于分离、可重复使用和成本低等优势，在CO₂环加成反应中具有广泛的应用前景。研究表明，金属掺杂剂的种类和比例、表面缺陷类型以及晶面取向是影响催化性能的关键因素。尽管该类催化剂在CO₂环加成反应中表现出应用潜力，但相关基础数据的匮乏严重制约了对其反应机制的深度解析与全面理解。针对这一现状，本研究建立了一个系统且全面的金属氧化物催化剂（水滑石和氧化锌）数据库，包括了金属掺杂剂类型和比例、缺陷类型和晶面取向变化等多维信息。基于高通量计算，获得了一个涵盖基元反应能量、振动频率、巴德电荷和态密度在内的多维数据集，并构建了贯穿参数设置与计算结果两个层面的严格质量控制体系。该数据库提供了完整的原始计算文件，为深入探究金属氧化物催化剂在CO₂环加成中的催化性能、结构-性能关系和反应机制提供了可靠且关键的数据支撑。

甲烷CO₂干重整反应（DRM）因降碳减排、增值转化等优势被视为“双碳”背景下的关键CO₂利用技术，但目前适用于工业化DRM过程的成型催化剂研究报道仍然较少。基于此，本工作以蜂窝状堇青石为基体构建了整体式催化剂，并重点考察了有机和无机黏结剂对涂层结构的不同作用形式及催化性能的调控机制。对比发现，无机铝溶胶构建的活性涂层连续均匀且不易脱落；同时，外来Al₂O₃网络经高温煅烧结构演变中的元素扩散机制桥联堇青石表界面和催化剂活性颗粒实现了涂层重构，形成具有强金属担体相互作用的(Ni-Mg)Al_xO₄复合结构，且连通式介孔骨架展现出优良的孔道限域特性，最终实现了整体式m-NCM-Al-sol催化剂的强涂层黏结性、活性提升及抗碳稳定运行。相比之下，无机SiO₂引导形成的介孔网络涂层因表界面结构不均和缺乏黏结性易导致活性涂层脱落及催化活性损失。当使用有机黏结剂时，无论宏观涂层形貌和黏附性能，还是微观介孔限域及局域电子效应，均不如无机黏结剂调控有效，因此，其改性的样品展现出最差催化性能。此外，通过优化铝溶胶涂覆工艺参数如黏结剂含量、活性组分用量及涂覆次数，实现了涂层厚度与传质性能的协同平衡，优化后的整体式催化剂在DRM反应中表现出优良性能。该工作可为高效整体式催化剂涂层的成型与调控提供有价值的参考。