热力发电

工况	烟气温度/℃	$ρ NO x$ /(mg·m^–3)	α	$ρ SO 2$ /(mg·m^–3)	$φ SO 3$ / (µL·L^–1)
实验室工况1	250	791	1.01	3 328	10
实验室工况2	250	791	1.01	3 328	25
现场工况	262	527	0.82	2 648	23

工况

烟气温度/℃

ρ NO x

/(mg·m^–3)

ρ SO 2

/(mg·m^–3)

φ SO 3

/
(µL·L^–1)

实验室工况1

250

791

1.01

3 328

实验室工况2

250

791

1.01

3 328

现场工况

262

527

0.82

2 648

工况	烟气温度/℃	$ρ NO x$ /(mg·m^–3)	α	$ρ SO 2$ /(mg·m^–3)	$φ SO 3$ / (µL·L^–1)
实验室工况1	250	791	1.01	3 328	10
实验室工况2	250	791	1.01	3 328	25
现场工况	262	527	0.82	2 648	23

工况

烟气温度/℃

ρ NO x

/(mg·m^–3)

ρ SO 2

/(mg·m^–3)

φ SO 3

/
(µL·L^–1)

实验室工况1

250

791

1.01

3 328

实验室工况2

250

791

1.01

3 328

现场工况

262

527

0.82

2 648

项目	案例A	案例B^[10,13]	案例C^[15]
催化剂类型	平板	平板	蜂窝	蜂窝
机组负荷率/%	25.1	25.1^①	35.0	30.0
烟气运行温度/℃	262	262	275	276
烟气SO₂质量浓度/(mg·m^–3)	2 648	2 648	1 012	200~400
烟气SO₃体积分数/(µL·L^–1)	23.0	23.0	4.1	0.7~2.8
进口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)	485	500	186	487
出口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)	50	45	37	23
脱硝效率/%	89.70	91.00	80.05	95.30
氨逃逸体积分数/(µL·L^–1)	1.3	2.2	2.5	2.7
催化剂潜能	3.69	3.51
催化剂ABS凝聚温度/℃	295.8	296.4	264.1	257.1~272.1^②
SCR最低运行温度/℃	324.7		283.6	273.9~294.5

项目

案例A

案例B^[10,13]

案例C^[15]

催化剂类型

平板

蜂窝

机组负荷率/%

25.1

25.1^①

35.0

30.0

烟气运行温度/℃

262

275

276

烟气SO₂质量浓度/(mg·m^–3)

2 648

1 012

200~400

烟气SO₃体积分数/(µL·L^–1)

23.0

4.1

0.7~2.8

进口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)

485

500

186

487

出口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)

脱硝效率/%

89.70

91.00

80.05

95.30

氨逃逸体积分数/(µL·L^–1)

1.3

2.2

2.5

2.7

催化剂潜能

3.69

3.51

催化剂ABS凝聚温度/℃

295.8

296.4

264.1

257.1~272.1^②

SCR最低运行温度/℃

324.7

283.6

273.9~294.5

项目	案例A	案例B^[10,13]	案例C^[15]
催化剂类型	平板	平板	蜂窝	蜂窝
机组负荷率/%	25.1	25.1^①	35.0	30.0
烟气运行温度/℃	262	262	275	276
烟气SO₂质量浓度/(mg·m^–3)	2 648	2 648	1 012	200~400
烟气SO₃体积分数/(µL·L^–1)	23.0	23.0	4.1	0.7~2.8
进口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)	485	500	186	487
出口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)	50	45	37	23
脱硝效率/%	89.70	91.00	80.05	95.30
氨逃逸体积分数/(µL·L^–1)	1.3	2.2	2.5	2.7
催化剂潜能	3.69	3.51
催化剂ABS凝聚温度/℃	295.8	296.4	264.1	257.1~272.1^②
SCR最低运行温度/℃	324.7		283.6	273.9~294.5

项目

案例A

案例B^[10,13]

案例C^[15]

催化剂类型

平板

蜂窝

机组负荷率/%

25.1

25.1^①

35.0

30.0

烟气运行温度/℃

262

275

276

烟气SO₂质量浓度/(mg·m^–3)

2 648

1 012

200~400

烟气SO₃体积分数/(µL·L^–1)

23.0

4.1

0.7~2.8

进口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)

485

500

186

487

出口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)

脱硝效率/%

89.70

91.00

80.05

95.30

氨逃逸体积分数/(µL·L^–1)

1.3

2.2

2.5

2.7

催化剂潜能

3.69

3.51

催化剂ABS凝聚温度/℃

295.8

296.4

264.1

257.1~272.1^②

SCR最低运行温度/℃

324.7

283.6

273.9~294.5

宽温脱硝催化剂低负荷特性研究

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宋玉宝 , 姚燕 , 何川 , 王乐乐 , 梁俊杰 , 朱德力

热力发电 | 发电技术论坛 2023,52(10): 170-175

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宽温脱硝催化剂低负荷特性研究

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宋玉宝, 姚燕, 何川, 王乐乐, 梁俊杰, 朱德力

作者信息

西安热工研究院有限公司苏州分公司，江苏　苏州　215153

宋玉宝（1972），男，博士，研究员，主要研究方向为燃煤锅炉氮氧化物协同控制技术，sybyuyu@126.com。

Study on low load characteristics of wide temperature denitration catalyst

Yubao SONG, Yan YAO, Chuan HE, Lele WANG, Junjie LIANG, Deli ZHU

Affiliations

Xi’an Thermal Power Research Institute Co, Ltd, Suzhou Branch, Suzhou 215153, China

出版时间: 2023-10-25 doi: 10.19666/j.rlfd.202308388

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摘要

收起

燃煤机组低负荷运行时，遇到SCR脱硝催化剂硫酸氢铵（ABS）失活问题，对此现象进行了试验研究。结果显示：1）烟气温度低于ABS凝聚温度时，ABS在催化剂微孔内逐渐积聚造成堵塞而失活，而ABS凝聚温度与微孔孔径成反比，与烟气中NH₃和SO₃体积分数的乘积正相关；2）与常规催化剂一样，孔径2~20 nm的微孔仍然是宽温脱硝催化剂的结构主体，改变不了其在低负荷下ABS失活的现象；3）基于催化剂ABS失活的物理可逆特性，防治结合仍旧是解决ABS问题的根本方法。

关键词

燃煤机组 / 宽温脱硝催化剂 / 硫酸氢铵 / 凝聚温度 / 失活与恢复

Abstract

收起

During the low load operation of coal-fired units, the SCR denitration catalyst may be deactivated by ammonium bisulfate (ABS). The experimental tests are carried out on this phenomenon and the results show that: 1) with the flue gas temperature below the ABS condensation temperature, the catalyst will be deactivated due to the gradual deposition of ABS in the micropores. The ABS condensation temperature is inversely proportional to the micropore diameter, and the ABS concentration is positively related to the product of NH₃ and SO₃ concentrations in the flue gas; 2) the micropores with pore diameters of 2~20 nm are still the main structure of wide temperature denitration catalyst as well as the conventional catalysts, which cannot change its fate of ABS deactivation under low load; 3) the physical reversibility of catalyst ABS deactivation makes “combination of prevention and treatment” still the fundamental method to solve the ABS problem.

Key words

coal-fired unit / wide temperature denitration catalyst / ammonium bisulfate / ABS condensation temperature / deactivation and recovery

引用本文

宋玉宝, 姚燕, 何川, 王乐乐, 梁俊杰, 朱德力. 宽温脱硝催化剂低负荷特性研究. 热力发电, 2023 , 52 (10) : 170 -175 . DOI: 10.19666/j.rlfd.202308388

Yubao SONG, Yan YAO, Chuan HE, Lele WANG, Junjie LIANG, Deli ZHU. Study on low load characteristics of wide temperature denitration catalyst[J]. Thermal Power Generation, 2023 , 52 (10) : 170 -175 . DOI: 10.19666/j.rlfd.202308388

正文

收起

燃煤机组采用SCR烟气脱硝技术控制NO_x排放时，易发生空气预热器等冷端设备硫酸氢铵（ABS）堵塞现象，也会在机组0~30%ECR低负荷下发生SCR脱硝催化剂ABS失活现象，但二者作用机理不一样，本文仅讨论催化剂ABS失活现象。

日本日立造船公司^[1]在1979年提出ABS露点温度与NH₃和SO₃体积分数的对应关系，Matsuda、Muzio等人^[2-4]提出催化剂微孔内的ABS凝聚温度预测模型。日本BHK公司^[5]研究了运行温度和时间对催化剂ABS失活与恢复的影响。美国CORMETECH公司^[6]研究了不同尺度微孔内的ABS凝聚温度和催化剂在凝聚温度下的运行调整策略。美国EPRI总结了SCR反应器潜能在低负荷失活、高负荷恢复期间的变化规律^[7]。国外相关研究和运行经验显示：

1）造成催化剂ABS现象的内因是催化剂的微孔结构，与催化剂配方无关。微孔是脱硝催化剂的基本结构，对脱硝性能起着关键性作用，基本上难以改变。

2）造成催化剂ABS现象的主要外因是烟气中的SO₃，在没有SO₃的烟气条件下，常规催化剂的工作温度非常宽，可以安全地运行在200 ℃之下。

3）ABS造成的催化剂失活是物理可逆失活，可以在一定范围内控制运行条件使沉积的ABS气化而恢复催化剂活性。

4）催化剂ABS失活程度，取决于烟气中的SO₃浓度和低于最低喷氨温度的运行温度与时间。温度越低、时间越长，失活越严重，可逆的程度也越差。

5）解决催化剂ABS问题的正确方法是防治结合，烟气提温“防”ABS凝聚，运行调整“治”理凝聚的ABS。

2016年起，国内开始研究宽温脱硝催化剂。文献[8-9]率先探索脱硝催化剂表面的ABS低温分解。文献[10-12]采用表面改性助剂研究ABS控制方法，将催化剂使用温度从300~420 ℃拓展到250~420 ℃。此外，在温州电厂300 MW机组^[13]、江油电厂烟气旁路^[14]以及和丰电厂330 MW机组^[15]上分别进行了宽温脱硝催化剂的中试和示范应用。文献[16-18]对催化剂表面的ABS生成与分解控制以及低负荷下的应用做了梳理，认为宽温脱硝催化剂是实现燃煤机组全负荷脱硝的重要技术手段，而表面化学改性是控制ABS的有效措施。当前，一些催化剂公司推出宽温脱硝催化剂新产品，一些催化剂再生公司开展催化剂宽温再生业务。

为探讨表面化学改性对抑制ABS在催化剂表面的沉积或者促进ABS分解在解决燃煤机组低负荷脱硝问题上的实际功效，本文在催化剂微孔内ABS凝聚规律的研究基础上，通过实验室试验和现场测试，评估了宽温脱硝催化剂的实际使用效果，进一步明确，防治结合仍旧是当前燃煤机组解决低负荷脱硝催化剂ABS失活问题的根本方法。

1　试验材料与方法

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1.1　催化剂样品

样品取材于实际工程项目的平板式宽温脱硝催化剂，节距为7.00 mm，壁厚为0.65 mm，几何比表面积为281 m²/m³。样品切割组装成2种规格：截面为150 mm×150 mm、长度为1 200 mm的样品，用于脱硝性能测试；截面为50 mm×50 mm、长度为1 200 mm的样品，用于ABS失活测试。

1.2　测试方法

利用ASAP 2460全自动分析仪分析催化剂微孔孔径、孔容以及表面积分布，采用NGA2000化学荧光法烟气分析仪测量烟气中NO和O₂质量浓度，采用Procedure for collection and analysis of ammonia in stationary source（EPA-CTM-027）标准规定的方法测量烟气中NH₃体积分数，采用Determination of sulfuric acid and sulfur dioxide emissions from stationary（EPA-M-8）标准规定的方法测量烟气中的SO₃体积分数。

1.3　试验台架

采用图1所示的催化剂性能检测台架系统测试催化剂的脱硝性能和评估催化剂ABS失活特性。

图2为SCR脱硝反应器系统。在机组低负荷时，测试第1层催化剂的脱硝效率和氨逃逸体积分数及其随时间的变化。

1.4　数据处理

脱硝效率与氨逃逸是催化剂的主要性能指标，合并为潜能P（式(1)），表征催化剂的脱硝能力。

P = 0.5 × ln (α (α − η) × (1 − η))

(1)

α = η + 2.05 × φ NH 3 ρ NO x

(2)

式中：P为潜能；α为氨氮摩尔比；η为脱硝效率；

φ NH 3

为烟气中NH₃体积分数，µL/L；

ρ NO x

为烟气中NO_x质量浓度，mg/m³。

催化剂微孔内的ABS凝聚温度采用Matsuda模型^[2]（式(3)）计算。以ABS凝聚温度为基准，考虑±10 ℃烟气温度分布偏差和15~25 ℃安全裕量，得到SCR脱硝系统的最低运行温度。

p NH 3 × p SO 3 = 1.14 × 1012 × e − 12 679 R × (T ABS + 273.2)

(3)

式中：

p NH 3

为烟气中NH₃分压，Pa；

p SO 3

为烟气中SO₃分压，Pa；R为气体常数，J/(K.mol)；T_ABS为催化剂ABS凝聚温度，℃。

2　试验结果与分析

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2.1　ABS失活试验

在实验室和现场进行宽温脱硝催化剂ABS失活试验，烟气参数见表1，测试结果如图3所示。由表1和图3可知：实验室工况1，烟气中SO₃体积分数为10 µL/L，ABS凝聚温度为293 ℃，运行温度为250 ℃，比凝聚温度低43 ℃，催化剂的相对潜能P/P₀在前5 h内降低较慢，此后逐渐加快，25 h后降低到0.74；实验室工况2，烟气中SO₃体积分数为25 µL/L，ABS凝聚温度为304 ℃，运行温度为250 ℃，比凝聚温度低54 ℃，催化剂的相对潜能P/P₀降低较快，5 h后降低到0.71。

现场工况，机组在25.1%ECR负荷下，SCR脱硝系统进口烟气中SO₃体积分数为23 µL/L，ABS凝聚温度为295 ℃，运行温度为262 ℃，比凝聚温度低33 ℃。第1层催化剂的相对潜能P/P₀在6 h内快速降低到0.61，且持续降低的趋势明显。

实验室试验与现场测试均表明，只要在低于凝聚温度的烟气中运行，该宽温脱硝催化剂就会发生ABS失活，且烟气中的SO₃体积分数越高，ABS凝聚温度越高，越易发生催化剂ABS失活现象。

2.2　低负荷脱硝性能

表2汇总了国内3个宽温脱硝催化剂示范工程的运行数据。案例A是本研究所用的平板式催化剂，机组在25.1%ECR负荷262 ℃烟气温度中运行6 h，第1层催化剂ABS失活造成SCR脱硝性能降低4.9%；案例B和案例C均为蜂窝式催化剂，机组分别在35.0%ECR负荷275 ℃烟气温度、30.0%ECR负荷276 ℃烟气温度中长期运行，烟气温度高于ABS凝聚温度，未发生催化剂ABS失活现象。

由表2可见，相比案例A，案例B和案例C烟气中SO₃体积分数差一个数量级，前者平均为23.0 µL/L，后者为0.7~4.1 µL/L。如前所述，造成催化剂ABS现象的主要外因是烟气中的SO₃。优良的烟气条件确保了案例B和案例C没有发生明显的ABS失活现象。可以肯定，常规催化剂在此优良烟气条件下运行同样不会发生明显的ABS失活。

2.3　催化剂ABS凝聚规律

2.3.1　微孔结构

图4为本研究所用平板式宽温脱硝催化剂样品的孔结构分布。孔容为0.294 cm³/g，比表面积为101.6 m²/g，微孔孔径主要分布在1.7~37.3 nm，峰值为11.6 nm。其中，2.0~20.2 nm微孔的表面积占总面积的88.2%，是催化剂的结构主体，与波纹板^[4]和蜂窝^[19]催化剂的微孔结构特征一致。

2.3.2　ABS凝聚温度

根据开尔文模型^[20]，微孔孔径越小，毛细凝聚现象越严重，对催化剂来说，ABS凝聚现象就越严重。微孔孔径对ABS凝聚程度的影响如图5所示。

由图5可知，在毛细凝聚作用下，孔径为4 nm微孔内的ABS分压是环境ABS分压的8.2倍，10 nm和20 nm微孔的凝聚效应分别降低到2.3倍和1.5倍，而50 nm微孔降至1.2倍，毛细凝聚影响已经较弱。

ABS在不同条件下的凝聚温度^[3]是不一样的，催化剂微孔孔径越小、烟气中NH₃和SO₃体积分数越高，ABS凝聚温度越高，具体如图6所示。由图6可知，在NH₃与SO₃体积分数乘积为5 000 µL/L×µL/L时，孔径为2、4、6、10、20、50 nm微孔的ABS凝聚温度分别为329、303、295、288、283、280 ℃，比环境条件下的凝聚温度279 ℃分别提高50、24、16、9、4、1 ℃。20 nm和50 nm微孔对ABS凝聚温度的影响较弱；2~20 nm孔径的微孔提供了脱硝反应面积的80%~90%，是催化剂的基本结构主体，对脱硝性能起着关键性作用，但也最容易发生ABS凝聚，试图以大孔径微孔解决ABS凝聚问题的做法需成倍增加催化剂体积。

图6还显示ABS凝聚温度与烟气中的NH₃和SO₃体积分数乘积正相关。一方面，烟气中没有SO₃时，催化剂不会发生ABS失活。奥地利CERAM公司在设计运行温度约180~230 ℃下的低温脱硝催化剂时，要求烟气中SO₂质量浓度低至20~50 mg/m³且不含SO₃，就是为了避免ABS失活。催化剂的低温高抗硫特性并不是指抗ABS失活，ABS失活是一个物理过程，而抗硫特性是指硫对催化剂材料的化学作用；另一方面，在SCR脱硝反应器内的各层催化剂中，第1层催化剂进口烟气中的NH₃和SO₃体积分数乘积最大，这就是ABS现象主要发生在第1层催化剂的原因。

2.4　ABS失活的可逆性

模拟配置烟气参数（SO₃体积分数为19.3、33.6 µL/L，温度为309、298 ℃），在测试台架上进行了催化剂试验，结果如图7所示。由图7可知：在前4 h低温烟气运行过程中，工况T1的催化剂基本没有失活，工况T2的催化剂相对潜能降低到0.85并趋于稳定，其他2个工况的催化剂相对潜能分别降低到0.82和0.72，且呈现继续降低的趋势；在后4 h比最低运行温度高约10~19 ℃的高温烟气运行过程中，工况T2的催化剂相对潜能恢复到1.0，但相比烟气温度提高了32 ℃，残留的ABS阻碍了催化剂相对潜能恢复到1.1~1.3，其他2个工况的催化剂相对潜能分别恢复到0.97和0.87，尤其工况T4的恢复趋势没有放缓。烟气温度越低和SO₃体积分数越高，催化剂ABS失活越快且越严重，加热恢复^[21]所需时间也越长。日本BHK公司还发现^[5]，在ABS凝聚温度以下运行超过10 h造成的严重失活，在最低运行温度烟气中加热无法完全恢复。

试验结果还显示，ABS在催化剂微孔内的凝聚、气化是与温度相关的气-液物态转化物理过程，催化剂活性因低温沉积ABS而劣化、因高温析出ABS而恢复，且失活与恢复都是逐渐累积的过程^[3]，该物理现象是防（烟气提温防ABS凝聚）治（运行调整治理凝聚的ABS）结合解决催化剂ABS问题的基础。美国CORMETECH公司^[6]据此在2004年提出，催化剂在机组低负荷烟气温度接近ABS凝聚温度下运行，适度失活的催化剂在额定负荷高温烟气中恢复活性，提高低负荷下的SCR运行灵活性，并避免昂贵的烟气提温改造，该运行方法在Duke Energy Plant等电厂20多台机组上成功应用。

3　结语

收起

燃煤机组低负荷下的催化剂ABS失活现象，主要内因是催化剂的微孔结构导致的毛细凝聚效应，决定性外因是烟气中的SO₃，与催化剂配方无关。与常规催化剂相比，宽温脱硝催化剂没有改变微孔结构特征，其所依赖的表面化学改性技术，在宏观上还不足以促成凝聚在催化剂微孔中的ABS的分解，也就无法解决低负荷下的催化剂ABS失活问题。而基于ABS的气液物态可逆转化特征，防治结合仍旧是解决催化剂ABS问题的根本方法。

基金

收起

苏州市重点产业技术创新项目(SGC2021121)

参考文献

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文献

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2023年第52卷第10期

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doi: 10.19666/j.rlfd.202308388

首发时间：2026-01-26
出版时间：2023-10-25

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出版历史

修回日期：2023-08-08

基金

Technological Innovation of Key Industries in Suzhou(SGC2021121)

苏州市重点产业技术创新项目(SGC2021121)

作者信息

西安热工研究院有限公司苏州分公司，江苏　苏州　215153

参考文献

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2种不同金属材料的力学参数

科 Family	属数 Number of genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)	属 Genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)
鹅膏菌科Amanitaceae	2	11	5.26	鹅膏菌属 Amanita	10	4.78
小菇科 Mycenaceae	2	12	5.74	丝盖伞属 Inocybe	5	2.39
多孔菌科 Polyporaceae	8	14	6.70	蜡蘑属 Laccaria	5	2.39
红菇科 Russulaceae	3	23	11.00	小皮伞属 Marasmius	6	2.87
				小菇属 Mycena	11	5.26
				光柄菇属 Pluteus	5	2.39
				红菇属 Russula	17	8.13
				栓菌属 Trametes	5	2.39

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TxT

工况	烟气温度/℃	$ρ NO x$ /(mg·m^–3)	α	$ρ SO 2$ /(mg·m^–3)	$φ SO 3$ / (µL·L^–1)
实验室工况1	250	791	1.01	3 328	10
实验室工况2	250	791	1.01	3 328	25
现场工况	262	527	0.82	2 648	23

工况

烟气温度/℃

ρ NO x

/(mg·m^–3)

ρ SO 2

/(mg·m^–3)

φ SO 3

/
(µL·L^–1)

实验室工况1

250

791

1.01

3 328

实验室工况2

250

791

1.01

3 328

现场工况

262

527

0.82

2 648

项目	案例A	案例B^[10,13]	案例C^[15]
催化剂类型	平板	平板	蜂窝	蜂窝
机组负荷率/%	25.1	25.1^①	35.0	30.0
烟气运行温度/℃	262	262	275	276
烟气SO₂质量浓度/(mg·m^–3)	2 648	2 648	1 012	200~400
烟气SO₃体积分数/(µL·L^–1)	23.0	23.0	4.1	0.7~2.8
进口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)	485	500	186	487
出口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)	50	45	37	23
脱硝效率/%	89.70	91.00	80.05	95.30
氨逃逸体积分数/(µL·L^–1)	1.3	2.2	2.5	2.7
催化剂潜能	3.69	3.51
催化剂ABS凝聚温度/℃	295.8	296.4	264.1	257.1~272.1^②
SCR最低运行温度/℃	324.7		283.6	273.9~294.5

项目

案例A

案例B^[10,13]

案例C^[15]

催化剂类型

平板

蜂窝

机组负荷率/%

25.1

25.1^①

35.0

30.0

烟气运行温度/℃

262

275

276

烟气SO₂质量浓度/(mg·m^–3)

2 648

1 012

200~400

烟气SO₃体积分数/(µL·L^–1)

23.0

4.1

0.7~2.8

进口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)

485

500

186

487

出口NO_x质量浓度/(mg·m^–3)

脱硝效率/%

89.70

91.00

80.05

95.30

氨逃逸体积分数/(µL·L^–1)

1.3

2.2

2.5

2.7

催化剂潜能

3.69

3.51

催化剂ABS凝聚温度/℃

295.8

296.4

264.1

257.1~272.1^②

SCR最低运行温度/℃

324.7

283.6

273.9~294.5