海洋学报

样品编号	深度/m	岩性	测年材料	校正年龄/(cal a BP)
ZK1-1	11.5	灰色粉细砂夹粉质黏土	植物碎屑	2 833
ZK1-2	28.7	灰色泥砂互层	贝壳	4 733
ZK1-3	34.2	灰色泥砂互层	贝壳	5 165
ZK1-4	36.8	灰色泥砂互层	贝壳	5 415
ZK1-5	44.4	灰色粉砂与黏土互层	植物碎屑	9 143
ZK1-6	55.0	灰色粉细砂与黏土互层	植物碎屑	9 790
ZK1-7	57.8	灰色细砂与粉质黏土互层	贝壳	10 450
ZK1-8	63.7	灰色粉质黏土夹粉砂	螺壳	12 230

样品编号	深度/m	岩性	测年材料	校正年龄/(cal a BP)
ZK1-1	11.5	灰色粉细砂夹粉质黏土	植物碎屑	2 833
ZK1-2	28.7	灰色泥砂互层	贝壳	4 733
ZK1-3	34.2	灰色泥砂互层	贝壳	5 165
ZK1-4	36.8	灰色泥砂互层	贝壳	5 415
ZK1-5	44.4	灰色粉砂与黏土互层	植物碎屑	9 143
ZK1-6	55.0	灰色粉细砂与黏土互层	植物碎屑	9 790
ZK1-7	57.8	灰色细砂与粉质黏土互层	贝壳	10 450
ZK1-8	63.7	灰色粉质黏土夹粉砂	螺壳	12 230

沉积单元	拟合式	相关系数	TN平均值/%	拟合式截距与TN 平均值的比值/%
全部样本	y = 0.063 7x + 0.029 2	0.728	0.055	53
U1	y = 0.059x + 0.029 1	0.848	0.056	52
U2	y = 0.034 5x + 0.039 3	0.302	0.052	75
U3	y = 0.105 4x + 0.015 7	0.751	0.059	27
U4	y = –0.022 9x + 0.056 7	0.192	0.045	126

沉积单元	拟合式	相关系数	TN平均值/%	拟合式截距与TN 平均值的比值/%
全部样本	y = 0.063 7x + 0.029 2	0.728	0.055	53
U1	y = 0.059x + 0.029 1	0.848	0.056	52
U2	y = 0.034 5x + 0.039 3	0.302	0.052	75
U3	y = 0.105 4x + 0.015 7	0.751	0.059	27
U4	y = –0.022 9x + 0.056 7	0.192	0.045	126

长江古河谷早中全新世沉积物碳埋藏通量与来源解析

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苟富刚 ¹^,²

海洋学报 | 论文 2023,45(4): 95-108

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海洋学报 | 论文 2023, 45(4): 95-108

长江古河谷早中全新世沉积物碳埋藏通量与来源解析

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苟富刚¹^,²

作者信息

¹ 江苏省地质调查研究院，江苏南京 210049

² 自然资源部地裂缝地质灾害重点试验室，江苏南京 210049

苟富刚（1985-），男，高级工程师，主要从事特殊土体和环境地质方面的研究工作。E-mail： goufugang@foxmail.com

Analysis of carbon burial fluxes and sources in early to middle Holocene sediments of the Changjiang River palaeo-valley

Fugang Gou¹^,²

Affiliations

¹Geological Survey of Jiangsu Province, Nanjing 210049, China

²Key Laboratory of Earth Fissures Geological Disaster, Ministry of Natural Resources, Nanjing 210049, China

出版时间: 2023-03-31 doi: 10.12284/hyxb2023019

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摘要

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为了研究长江古河谷地区早中全新世沉积物的碳埋藏速率及来源，进行了ZK1孔沉积物总有机碳（TOC）、总氮（TN）及δ¹³C的测定，结合AMS¹⁴C（植物碎屑、贝壳）测年、有孔虫及粒度数据，分析了长江古河谷碳埋藏的时空分布特征与TOC来源。采用历史地理学、沉积地质学结合测年数据进行了年代地层划分，自下而上分别为U1潮汐河道、U2河口湾、U3潮流砂脊和U4前三角洲。沉积物受到水深、径流、河口余环流、潮流、波浪、风暴与再矿化等作用或因素影响，TOC平均值为0.41%，低于长江河口表层沉积物基准值0.46%。ZK1碳埋藏通量（TOC_BF）介于7.4～110.5 g/(m²·a)之间，差异较大。TOC_BF数值主要受控于沉积速率。δ¹³C与TOC/TN（C/N）投影点结果表明，TOC来源表现为多源特征，且整体表现为偏陆源特征。C/N与δ¹³C线性拟合相关性高，适合采用C/N与δ¹³C进行TOC来源的定量分析。基于C/N与δ¹³C采用三端源模型进行了TOC来源分析。U2、U3沉积期处于全新世大暖期，其海源碳与陆源碳较U1、U2沉积单元高，这主要与海洋、陆地初级生产力的提高有关。ZK1海洋浮游植物对TOC的贡献量平均值为31%。河口浮游植物对TOC的贡献量平均值为31%。陆源有机碳对TOC的贡献量平均值为38%。整体来看，陆源有机碳的贡献量大于河口浮游植物与海洋浮游植物的贡献量，这与图解法的分析结果基本一致。

关键词

有机碳 / 有孔虫 / 埋藏速率 / 沉积环境 / AMS¹⁴C

Abstract

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In order to study the carbon burial rates and sources of early to middle Holocene sediments in the Changjiang River palaeo-valley area, the determination of total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN) and δ¹³C of sediments from ZK1 hole was carried out, and the spatial and temporal distribution characteristics and TOC sources of carbon burial in the Changjiang River palaeo-valley were analyzed by combining AMS¹⁴C (plant debris, shells) dating, foraminiferal and grain size data. Using a combination of historical geography and sedimentary geology combined with AMS¹⁴C data, the chronostratigraphic classification was carried out from bottom to top as tidal channel (U1), estuarine bay (U2), tidal sand ridge (U3), and pre-delta (U4). Sediments were influenced by the effects or factors of water depth, runoff, estuarine after-circulation, tidal currents, waves, storms and remineralization, and the mean value of TOC was 0.41%, which was lower than the surface layer of the Changjiang River Estuary. The ZK1 hole carbon burial flux (TOC_BF) ranged from 7.4 g/(m²·a) to 110.5 g/(m²·a), with large variations. The TOC_BF values were mainly controlled by the sedimentation rate. The results of δ¹³C and TOC/TN (C/N) projection points indicate that there are TOC sources with multi-source characteristics, and the overall performance is partial to terrestrial sources. The linear fit correlation between C/N and δ¹³C was high, which allowed the quantitative analysis of organic matter sources using C/N and δ¹³C. The organic carbon source analysis was carried out based on C/N and δ¹³C using a three-terminal source model. The U2 and U3 depositional periods were in the Holocene Great Warm Period, and the sea-derived and land-derived carbon was higher than that of the U1 and U2 depositional units, which was mainly related to the increase of marine and terrestrial primary productivity. The mean contribution of marine phytoplankton to total organic carbon was 31% in ZK1 hole. The mean contribution of estuarine phytoplankton to total organic carbon was 31%; the mean contribution of terrestrial organic carbon to total organic carbon was 38%. Overall, the contribution of terrestrial organic carbon was greater than that of estuarine phytoplankton and marine phytoplankton, which was basically consistent with the analysis results of the graphical method.

Key words

organic carbon / foraminifera / burial rate / depositional environment / AMS¹⁴C

引用本文

苟富刚. 长江古河谷早中全新世沉积物碳埋藏通量与来源解析. 海洋学报, 2023 , 45 (4) : 95 -108 . DOI: 10.12284/hyxb2023019

Fugang Gou. Analysis of carbon burial fluxes and sources in early to middle Holocene sediments of the Changjiang River palaeo-valley[J]. Haiyang Xuebao, 2023 , 45 (4) : 95 -108 . DOI: 10.12284/hyxb2023019

正文

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1 引言

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长江河口地区是典型的陆海相互作用区域，水动力条件复杂，受到长江径流水、苏北沿岸流、台湾暖流、黄海沿岸流和潮流等的影响，沉积物的碳埋藏受到大河长江与海洋两个碳库的补给。河口地区沉积速率高，是总有机碳（TOC）的堆积中心，但不一定是埋藏中心^[1]，这与河口地区较强的水动力条件、陆源颗粒物长距离输运、水柱沉降过程中的降解及激发效应等有关^[2-4]。再加上长江河口地区微生物含量高且水深不大，再悬浮作用明显，不同形态的碳在长江河口地区发生活跃的交换、转化与分配^[5]。在长江口沉积碳汇过程中，长江输入的陆源TOC大约71%在沉积过程中发生矿化分解^[6]。最终能“永久”保存下来进入底层沉积物的陆源TOC只有30%左右，而海源TOC仅有10%左右^[7]。

由于古老化石有机质的输送和埋藏，在千年时间尺度以下不影响陆地和海洋碳汇^[8]，且现代河口表层沉积物有机碳的相关研究对地质历史时期的沉积物有机质来源研究有借鉴作用，因此许多学者致力于长江河口全新世以来碳埋藏的研究，相关研究主要集中在长江口表层沉积物碳埋藏^[9-20]。长江河口地区由陆向海，C/N比值（总有机碳TOC与总氮TN的比值）呈下降趋势，δ¹³C呈偏正趋势^{[8, 21]}。陆源碳受到长江径流带到河口地区沉积，形成了“夏储冬输”的格局^[13]。长江干流夏季颗粒有机碳含量（0.85%，平均值）低于冬季有机碳含量（1.45%）；长江干流夏季悬浮物稳定碳同位素δ¹³C值（–24.74%）大于夏季悬浮物稳定δ¹³C值（–24.83‰）。众多学者采用C/N 和δ¹³C进行了有机质来源示踪、海平面重建、东亚季风变化分析与古环境演化等方面的研究。Lamb 等^[22]采用C/N 和δ¹³C进行了的海平面重建和沉积环境演化分析。Yang 等^[23]与Zhan 等^[9]采用C/N 和δ¹³C研究了长江三角洲河口地区晚第四纪以来海平面与东亚季风变化规律。王春禹等^[11] 和Yao等^[24]基于三端元模型进行了长江口表层沉积中海源、土壤、陆源对有机碳的贡献量解析；张明亮等^[25]采用C/N 和δ¹³C数值，基于Goñi 等^[26]建立的三端元模型，进行了海洋浮游植物、河口浮游植物以及陆源有机质3种碳源对沉积物TOC的贡献量解析。叶君等^[10]采用C/N （摩尔比值）和δ¹³C数值，基于Andersson^[27]建立的三端元模型，进行了长江河口水体中颗粒碳来源分析，区分了河流、三角洲与海洋对长江河口水体中颗粒碳的相对贡献量。

目前，千年时间尺度碳埋藏的相关研究较少。碳埋藏通量是碳循环研究的一项重要内容，碳埋藏通量的大小与沉积物沉积速率、碳含量及干密度有关。唐珉等^[28]的研究认为长江河口地区土体有机碳含量受沉积环境影响较大。本文对千年尺度的海陆碳汇开展研究，在对沉积环境划分的基础上，进行了碳埋藏通量与碳来源分析，进而探讨有机碳及其同位素在长江河口地区古环境重建的指示意义。

2 地质背景

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研究区位于扬子准台地东北缘。Li等^[29]将长江三角洲划分为长江三角洲主体、长江三角洲南翼平原区及长江三角洲北翼平原等7个分区。研究区位于长江三角洲主体区，地面标高3～5 m，第四系厚度普遍超过了200 m。根据苟富刚等^[30-31]的研究，研究区全新世地层为一套海陆交互相地层，土体含盐量普遍较高，底界埋深约为60～70 m^[32]。本次研究布设的ZK1孔位于长江河口北翼平原（图1），孔口高程为3.3 m，其全新世沉积厚度为63.8 m，基岩埋深约为500～600 m。

3 样品采集及分析方法

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3.1 试验方案

采集土壤总有机碳（TOC）、总氮（TN）、稳定碳同位素丰度（δ¹³C）样品45件，采用元素分析仪−稳定同位素比值质谱联用仪测进行样品测试。具体测试步骤见文献[11]。δ¹³C 分析精度优于±0.1‰，计算方法如下：

(1)$ {{\delta} }^{13}{\rm{C}}{{=R}}_{样品}/{R}_{{\rm{VPDB}}}-1, $

式中，δ¹³C为测试样品δ¹³C值；R_样品为测试样品的¹³C/¹²C比值；R_VPDB为VPDB（Vienna Pee Dee Belemnite）标准物质的¹³C/¹²C比值。

粒度测试：采集粒度样品45件，采样间距为1 m。采用激光粒度仪进行粒度测试。

采集原状样品20件，进行土体干密度的测试。测试按照规范《土工试验方法标准：GB/T 50123−2019》进行。

微体古生物样品采集及测试。在ZK1孔采样微体古生物样品45件，采样深度范围为18.0～63.0 m，采样间距为1～2 m。有孔虫个体特征的鉴定主要参考文献[35]的属种描述。

AMS¹⁴C测年。在ZK1孔选取了8件AMS1⁴C测年样品，测年对象为无污染的贝壳、植物碎屑与螺壳。

3.2 分析方法

沉积物TOC埋藏速率计算。由沉积物TOC含量（%）、沉积速率SR（cm/a）及干物质密度ρ_d（g/cm³）计算得到^[36]。TOC_BF为TOC埋藏速率，单位为 g/（m²·a）。

(2)$ {\rm{TO}}{{\rm{C}}_{{\rm{BF}}}}{{ = {\rm{TOC}}}} \times {\rho _{\rm{d}}} \times {{{\rm{SR}}}}. $

可以用线性回归模型分析沉积物TOC来源。选择TOC与TN进行拟合，如果两者具有较好的线性相关，则可以依据线性回归截距和TN平均含量大致估计沉积物TOC来源^[37-38]。

根据C/N与δ¹³C数值分析TOC来源。本文采用基于物质守恒的端元混合方程来估算长江河口地区沉积物有机碳中海源、河口、陆源各端元含量^[28]:

(3)$ [{\rm{C}}/{\rm{N}}]_{\rm{s}}=f_{\rm{m}}\times [{\rm{C}}/{\rm{N}}]_{\rm{m}}+ f_{\rm{t}}\times [{\rm{C}}/{\rm{N}}]_{\rm{t}}+ f_{\rm{e}}\times [{\rm{C}}/{\rm{N}}]_{\rm{e}}, $

(4)$ \delta^{13} {\rm{C_s}}=f_{\rm{m}}\times \delta ^{13}{\rm{C_m}} + f_{\rm {t}}\times \delta^{13} {\rm{C_t}} + f_{\rm{e}}\times \delta^{13}{\rm{C_e}}, $

(5)$ 1=f_{\rm{m}} + f_{\rm{t}} + f_{\rm{e}}, $

式中，[C/N]_s为样品C/N值；δ¹³C _s为样品δ¹³C 值；f_m、f_t、f_e分别为海源、陆源以及河口有机碳所占比例；[C/N]_m、[C/N]_t、[C/N]_e为海源、陆源以及河口有机质C/N特征值；δ¹³C_m、δ¹³C_t 、δ¹³C_e为海源、陆源以及河口有机碳δ¹³C特征值。海洋浮游植物C/N取值为7.4，δ¹³C取值为–18.0‰^[39-41]；陆源有机质C/N取值为10.7，δ¹³C取值为–27‰^{[26, 41]}；河口浮游植物C/N取值为5.2，δ¹³C取值为–30.0 ‰^{[39, 41]}。

4 结果与讨论

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4.1 年代序列建立与沉积环境划分

由于测年数据较少（表1），结合沉积物的岩性、有孔虫种类及其含量、粒度特征及历史地理学，把早中全新世沉积环境划分为4个阶段（图2），记为U1、U2、U3和U4。

U1沉积单元：沉积时间为12 235 ～9 468 cal a BP，埋深为63.8～49.7 m，沉积厚度为14.1 m。岩性为灰色黏土与灰色粉砂互层，夹砂砾。受到庙岛隆起及浙闽隆起的影响，打开了南黄海−苏北的沉降通道^[42-43]。受MIS5期海侵影响，海平面上升，海水大规模影响研究区，入海河流的径流坡度降低，在海水顶托下沉积物在近海区域以较高速率沉积。中值粒径表示粒径频数分布的中心趋向，中值粒径大体反映了沉积物的平均动能情况，常被用来作剖面粒度韵律曲线，作为岩性变化的基础，划分沉积相带。该单元中值粒径范围值为45～235 μm，平均值为128 μm。有孔虫对沉积环境具有良好的指示作用。毕克卷转虫含量≥20%，指示潮坪环境；毕克卷转虫含量介于5%～15%指示浅海陆架环境；毕克卷转虫含量<2%指示水深大于20 m浅海环境^[44]。压扁卷转虫指示水深20～50 m的近岸浅海–浅海相^[45]。有孔虫丰度为2～37枚/g，平均值为10枚/g。6件样品中有5件发现广温广盐的沿岸浅水种毕克卷转虫（20.8%，括号内数值为平均含量）。6件样品中有1件发现陆架水团代表种压扁卷转虫（2.5%）。6件样品中有3件发现窄盐型有孔虫，有孔虫属种为奈良小上口虫（6.0%）与凸背卷转虫（10.3%）。6件样品中有2件发现浮游有孔虫，平均含量为12%。根据粒度及有孔虫测试结果分析，水动力条件变化较为剧烈，与下伏地层呈不整合接触。沿岸浅水种、陆架水团种、窄盐种等在U1沉积单元均有分布，结果历史地理学，把该阶段划分为潮汐河道环境。

U2沉积单元：沉积时间为9 468 ～6 369 cal a BP，埋深为49.7～38.7 m，沉积厚度为11.0 m。岩性为灰色黏土与灰色粉砂互层。中值粒径范围值为30～70 μm，平均值为48 μm。有孔虫丰度为12～50枚/g，平均值为29枚/g。8件样品中均发现广温广盐的沿岸浅水种毕克卷转虫（10.9%）。8件样品中有6件发现陆架水团代表种压扁卷转虫（3.8%）。8件样品中有7件发现窄盐型有孔虫，有孔虫属种为奈良小上口虫（10.0%）与凸背卷转虫（14.9%）。8件样品中有1件发现浮游有孔虫（7%）。多种指标指示该阶段为河口湾相沉积环境。

U3沉积单元：沉积时间为6 369～4 091 cal a BP，埋深为38.7 ～22.9 m，沉积厚度为15.8 m。岩性为灰色黏土与灰色粉砂互层。中值粒径范围值为45～175 μm，平均值为84 μm。有孔虫丰度为1～20枚/g，平均值为8枚/g。5件样品中有2件发现广温广盐的沿岸浅水种毕克卷转虫（4.5%）。5件样品中有3件发现陆架水团代表种压扁卷转虫（18.3%），说明沉积环境水深加大。5件样品中有1件发现窄盐型有孔虫，有孔虫属种为奈良小上口虫（12.0%）与凸背卷转虫（7.0%）。未发现浮游有孔虫。多种指标指示该阶段为潮流砂脊沉积环境。

U4沉积单元：沉积时间为4 091～3 555 cal a BP，埋深为22.9 ～18.0 m，沉积厚度为4.9 m。岩性为灰色黏土与灰色粉砂互层。中值粒径范围值为40～90 μm，平均值为68 μm。有孔虫丰度为48～150枚/g，平均值为98枚/g。3件样品均发现广温广盐的沿岸浅水种毕克卷转虫（15.0%）。3件样品均发现陆架水团代表种压扁卷转虫（11.0%）。3件样品均发现窄盐型有孔虫，有孔虫属种为奈良小上口虫（6.0%）与凸背卷转虫（10.3%）。3件样品中有2件发现浮游有孔虫Globigerina sp. 与Globigerinoides sp.，未分类，平均含量为7%。多种指标指示该阶段为前三角洲相沉积环境。

4.2 TOC特征及埋藏通量

ZK1孔TOC含量介于0.26%～1.09%，平均值为0.41%，变异系数为0.289。偏度为4.44，属于右偏态。峰度为24.97，大于3，正态分布曲线陡峭（图3a）。采用偏度和峰度进行总体正态性检验，偏度与峰度检验均不符合正态分布（偏度检验值为12.87，峰度检验值为35.66，均大于1.94）。

ZK1孔位于长江河口地区，沉积物受到强水动力条件作用，比如径流、河口余环流、潮流、波浪和风暴等作用影响，促使沉积物再悬浮、与表层沉积物混合再沉积或暴露在氧化环境而发生有机碳的氧化分解；此外长江口微生物含量高，促使有机质再矿化，进而抑制了有机碳的保存^[46]。大河河口附近是有机碳再矿化速率最高的地区^[47]。长江口泥质区表层沉积物存在显著的再矿化作用，15 cm以浅的沉积有机碳再矿化速率平均为8.4 mmol /(m²·d)^[48]。有机碳保存率较低，一般只有20%左右^[8]。在亚马孙河口三角洲，有机碳再矿化作用显著，只有24%左右的陆源有机碳被保存下来^[49]。因此ZK1孔有机碳含量不是很高，低于长江河口表层沉积物基准值0.46%^[50]。

ZK1孔干密度含量介于1.36～1.69 g/cm³，沉积速率介于0.20～1.65 cm/a，根据式（2）计算出碳埋藏通量TOC_BF，结果如图3b和图4所示。

ZK1孔碳埋藏通量TOC_BF介于7.4～110.5 g/（m²·a），平均值为53.5 g/（m²·a），变异系数为0.577。偏度为0.09，属于右偏态。峰度为1.22，小于3，正态分布曲线平坦（图3b）。偏度检验符合正态分布（偏度检验值为0.28，小于1.94）。峰度检验不符合正态分布（峰度检验值为2.67，大于1.94），因此整体不符合正态分布。根据图4可以看出，TOC_BF数值主要受控于沉积速率。

U1沉积单元：根据TOC_BF可以划分为两个单元U1-1与U1-2。U1-1单元TOC含量介于0.36%～1.09%，平均值为0.49%，变异系数为0.470。TOC_BF介于19.7～60.5 g/（m²·a），平均值为27.8 g/（m²·a），变异系数为0.451。U1-1沉积单元TOC_BF与阿查法拉亚陆架TOC_BF值 28.4 g/（m²·a）接近^[51]。U1-2单元TOC含量介于0.35%～0.45%，平均值为0.40%，变异系数为0.101。TOC_BF介于84.2～110.5 g/（m²·a），平均值为98.1 g/（m²·a），变异系数为0.104。U1-2沉积单元TOC_BF与大沽河口滨海湿地TOC_BF 73.2 g/（m²·a）接近^[52]。

U2沉积单元：根据TOC_BF可以划分为两个单元U2-1与U2-2。

U2-1单元TOC含量介于0.36%～0.44%，平均值为0.39%，变异系数为0.083。TOC_BF介于81.1～100.1 g/（m²·a），平均值为89.8 g/（m²·a），变异系数为0.081 。U2-1沉积单元TOC_BF与大沽河口滨海湿地TOC_BF 73.2 g/（m²·a）接近^[52]。U2-2单元TOC含量介于0.26%～0.40%，平均值为0.36%，变异系数为0.168。TOC_BF介于7.4～11.6 g/（m²·a），平均值为10.5 g/（m²·a），变异系数为0.167。U2-2沉积单元TOC_BF与渤、黄海陆架区TOC_BF值13.5 g/（m²·a）^[53]、东海陆架区TOC_BF值14.7 g/（m²·a）^[3]较为接近，高于北黄海陆架区TOC_BF值1.2 g/（m²·a）^[54]、全球陆架沉积TOC_BF值4.2 g/（m²·a）^[55]。

U3沉积单元：根据TOC_BF可以划分为两个单元U3-1与U3-2。U3-1单元TOC含量介于0.38%～0.43%，平均值为0.40%，变异系数为0.079。TOC_BF介于11.0～12.2 g/（m²·a），平均值为11.6 g/（m²·a），变异系数为0.081。U3-1沉积单元TOC_BF与渤黄海陆架区TOC_BF值13.5 g/（m²·a）^[53]接近。U3-2单元TOC含量介于0.30%～0.58%，平均值为0.41%，变异系数为0.145。TOC_BF介于39.1～85.6 g/（m²·a），平均值为63.1 g/（m²·a），变异系数为0.189。U3-2沉积单元TOC_BF与大沽河口滨海湿地TOC_BF值73.2 g/（m²·a）接近^[51]。

U4沉积单元： TOC含量介于0.29%～0.40%，平均值为0.36%，变异系数为0.116。TOC_BF介于38.3～50.2 g/（m²·a），平均值为46.1 g/（m²·a），变异系数为0.102。U4沉积单元为前三角洲沉积环境，TOC_BF与亚马孙河口外陆架区TOC_BF值58.2 g/（m²·a）接近^[49]，但远低于黄河三角洲前缘相TOC_BF值 1 762.0 g/（m²·a）^[54]。

4.3 碳来源分析

4.3.1 基于C/N（TOC/TN）比值的碳来源分析

C/N比值通常用来判断有机质的来源^[56]。一般认为海洋藻类含有较高的蛋白质和脂类，C/N比值小于8的沉积物为典型海洋有机质来源^[57]。而陆生维管植物和挺水植物富含纤维素和木质素，其C/N值一般大于20^[58]。C/N比值大于12为陆源有机质^[59]。考虑到从沉积物中完全分离有机氮非常困难，因此常用TN含量代表有机氮含量。然而，由于沉积物成岩过程中黏土矿物具有吸附效应，细粒沉积物中含有较多的黏土矿物和表面负电荷，容易吸附NH₄⁺可能会使C/N有所下降^[58]。如果无机氮仅占TN的很小部分，那么通常不会影响有机质来源的识别^[59]。依据线性回归的截距和TN平均含量可大致估计沉积物TOC来源^[37-38]。ZK1孔沉积物的TOC与TN含量的回归分析结果表明TOC与TN相关性高，相关系数为0.728，但截距数值与TN平均值的比值高达53%（图5），远高于Hu 等^[37]的数值20%。表2为不同沉积单元TOC与TN的拟合参数统计表，可以看出拟合式截距与TN平均值的比值较大，最小值也大于20%（表2），因此不建议单一采用C/N进行TOC来源分析。

沉积物C/N受有机质来源及其搬运、埋藏和成岩作用的影响。在搬运和沉积过程中主要受再矿化作用、沥滤作用、腐殖化作用、氧化作用。土体中有机质在微生物作用下再矿化，生成CO₂、NO₂、H₂O等无机化合物或甲烷等简单有机化合物，微生物通过固定外部氮源使N的含量增加，加上有机碳的进一步呼吸，造成C/N降低。可溶有机物通过数个月的沥滤作用，造成C的损失速率小于N的损失速率，导致C/N稍有提升^[60]。有机质通过腐殖化作用生成更为复杂的有机物（腐殖质：多酚、醌与类木质素等），造成C/N降低。难溶物质（木质素等）的降解速率非常缓慢^[61]，C和N的损失速率几乎相同，此阶段C/N基本稳定，这个过程可持续数千年。有机质在输送过程中受氧化作用影响，有机质在沉积再悬浮过程中被降解成营养盐或被转化为CO₂，导致碳的损失，C/N比值变小。

4.3.2 基于图解法的碳来源分析

相比C/N值，有机碳同位素组成不易受生物活动的影响，更适合分析有机碳来源。植物碳利用途径的不同导致碳同位素分馏。植物通过光合作用吸收${\rm{HCO}}_3^- $、CO₂与H₂O 合成有机质，${\rm{HCO}}_3^- $与CO₂从细胞间隙进入叶肉细胞时会遇到一定的阻力，由于动力学分馏效应的影响，质量较轻的H¹²${{\rm {CO}}_3^-} $、¹²CO₂由于扩散速率快而更易被植物吸收^[62]，H¹³${{\rm {CO}}_3^-} $、¹³CO₂在向植物气孔扩散过程中会发生同位素分馏。

当水体的pH 处于5 时，此时水体中溶解的碳源以CO₂ 为主; 当pH介于7.5～8.0时，水体中溶解的碳源以${{\rm {HCO}}_3^-} $为主^[63]。Maberly ^[64]和Xu 等^[65]的研究证实水体pH 升高会导致溶解的无机碳含量降低，进而抑制了碳同位素的分馏。大气中CO₂作为植物的碳源，其δ¹³C值约为–7‰。长江口近海海水pH为7.88～7.92；海水pH变化不大，一般在8.0～8.5之间。海水中的${{\rm {HCO}}_3^-} $离子作为藻类最主要的碳源，其δ¹³C约为0‰^[58]。当植物利用水中溶解的CO₂进行光合作用时，其δ¹³C组成偏轻（偏负），与C3植物相类似; 当浮游植物利用${{\rm {HCO}}_3^-} $进行光合作用时，其δ¹³C值偏重（偏正），与部分C4 植物δ¹³C的变化范围相重叠^[66]。C3循环（超过90%的植物为C3植物）时间长，分馏大，光合作用碳同化的途径主要通过卡尔文循环，大气中CO₂被细胞吸收后经扩散发生动力分馏，所以C3 植物的δ¹³C相对偏轻（偏负），δ¹³C值介于–21‰～–38‰，平均为–27‰ ^[67]。C4循环（少数植物为C4循环，如甘蔗、玉米和高粱等）时间较短，其同化CO₂的速率比C3循环快1倍多，因此分馏较小（降低–7‰左右），δ¹³C值相对偏重（偏正）。

ZK1孔δ¹³C值介于–27.16‰～–23.35‰，平均值为–25.36‰。整体表现为偏陆源特征，处于河口浮游生物δ¹³C值的尾部（偏正）。δ¹³C值变异系数为0.025，说明δ¹³C变化范围不大，较为稳定。偏度为–0.06，属于左偏态。峰度为3.3，接近3，正态分布曲线较为平坦。采用偏度和峰度进行总体正态性检验，偏度、峰度检验均符合正态分布（偏度检验值为0.16，小于1.94；峰度检验值为0.70，小于1.94）。把ZK1孔δ¹³C值与C/N值投影到图6中，分析有机质来源。投影点主要落在淡水藻类与淡水颗粒碳的范围区间，仅U3沉积单元1个点落入海洋藻类区间。

从长江流域–长江河口–浅海区域，基于表层沉积中C/N与δ¹³C的统计结果，C/N值由河口径流水区域表层沉积物（11.0）–河口混合水（10.0）–河口分层水（7.1）–浅海（6.6）^[12-20]逐渐减小；δ¹³C值由河口径流水区域表层沉积物（–27.0‰）–河口混合水（–23.2‰）–河口分层水（–22.6‰）–浅海（–21.1‰）逐渐增大（偏正）^[12-20]。把ZK1孔δ¹³C值与C/N值投影到图7中，分析沉积物形成时的水团特征。投影点主要落在流域输入区域沉积物与河口径流水区域沉积物的范围区间。U3沉积单元1个点落入3区相交区域（河口混合水区域、河口径流水区域与流域输入区域）沉积物范围区间。U3沉积单元1个点落入4区相交区域（流域输入区域、河口混合水区域、河口径流水区域与流域输入区域）沉积物范围区间。

4.3.3 基于三元模型的碳来源分析

以C/N与δ¹³C做为示踪物对有机碳来源进行定性分析发现，研究的ZK1孔沉积物有机碳来源存在3种端元混合的可能，即海洋、河口浮游植物以及陆地有机质均对TOC有贡献。受生物地球化学作用影响, C/N与δ¹³C在迁移和转化的过程中可能会发生改变，因此单独以C/N或δ¹³C的某一种作为示踪物进行有机碳来源分析，定量分析结果会存在不确定性。当两种示踪物存在良好相关性的时候，可以将其联合用做有机碳来源定量分析^[69]。

进行ZK1孔C/N与δ¹³C的相关性分析，相关系数为–0.536，相关性较张明亮等^[25]的分析结果高；F检验的Significance F为0.000 18，p=0.005 5，远小于0.05（图8），因此可以采用C/N与δ¹³C进行TOC来源的定量分析。

一般海洋浮游植物C/N 多介于5～9 之间, 符合Redfield 比值^[40]；河口浮游植物C/N 多介于5.0～14.6^[39]，陆源土壤有机碳含量相对较高, 因此C/N 要高于海源有机质, 一般介于10～14；陆源植物有机质由于富含木质素、棕黄酸、腐殖酸等高分子化合物, C/N可以达10～1 000^[61]。ZK1孔C/N值介于4.8～11.8，平均值为7.4，变异系数为0.163 5，变化较小。ZK1孔C/N表现出TOC来源为多源。

一般海洋浮游植物生物δ¹³C 特征值介于–21‰～–18‰^[26]；河口浮游生物δ¹³C 特征值介于–35‰～–2‰^[39-40]；陆地C3植物δ¹³C特征值多介于–33‰～–22‰，而陆地C4植物δ¹³C特征值偏正，多介于–16‰～–9‰^[70]。ZK1孔δ¹³C值介于–27.16‰～–23.35‰，变异系数为0.025，变化小。根据Boutton等^[71]提出的二端源模型，可以根据δ¹³C值计算C3与C4植物对TOC的贡献量。根据计算结果进行统计分析，C3植物对TOC的贡献量占比介于72%～100%，平均值高达87%；C4植物对TOC的贡献量占比介于0%～28%，平均值为13%。

根据众多学者的研究成果，取海洋浮游植物、河口浮游植物、陆源有机质C/N与δ¹³C特征值的平均值，作为式（3）至式（5）的特征值。海洋浮游植物C/N取值为7.4，δ¹³C取值为–18.0‰^[39-41]；陆源有机质C/N取值为10.7，δ¹³C取值为–27‰^{[26, 41]}；河口浮游植物C/N取值为5.2，δ¹³C取值为–30.0‰^{[39, 41]}。

根据C/N与δ¹³C基于物质守恒的端元混合方程（式（3）至式（5））来估算沉积物中海洋浮游植物、河口浮游植物、陆源有机碳对TOC的贡献。其中有5个样本河口端元出现了负值，1个样本海源与陆源端元出现了负值，结果无效。对有效结果进行统计分析，见图9。

ZK1孔海洋浮游植物对TOC的贡献量介于8%～52%，平均值为31%，变异系数为0.214。偏度为–0.09，属于左偏态。峰度为1.2，小于3，正态分布曲线平坦。采用偏度和峰度进行总体正态性检验，偏度、峰度检验均符合正态分布（偏度检验值为0.31，小于1.94；峰度检验值为0.35，小于1.94）。

ZK1孔河口浮游植物对TOC的贡献量介于0%～67%，平均值为31%，变异系数为0.558，相交海源与陆源变异系数最大。偏度为–0.35，属于左偏态。峰度为0.71，小于3，正态分布曲线平坦。采用偏度和峰度进行总体正态性检验，偏度检验符合正态分布（偏度检验值为0.97，小于1.94）。峰度检验不符合正态分布（峰度检验值为3.30，大于1.94），因此整体不符合正态分布。

ZK1孔陆源有机碳对TOC的贡献量介于18%～64%，平均值为38%，变异系数为0.311。偏度为–0.09，属于左偏态。峰度为0.95，小于3，正态分布曲线平坦。采用偏度和峰度进行总体正态性检验，偏度检验符合正态分布（偏度检验值为0.25，小于1.94）。峰度检验不符合正态分布（峰度检验值为2.93，大于1.94），因此整体不符合正态分布。

4个沉积单元中，U3沉积单元海洋浮游植物对TOC的贡献量最高，U4沉积单元贡献量最低； U4沉积单元河口浮游植物对TOC的贡献量最高，U2沉积单元贡献量最低；U2、U3沉积单元陆源有机碳对TOC的贡献量高，U1、U4沉积单元贡献量低。整体陆源有机碳的贡献量大于河口浮游植物与海洋浮游植物的贡献量。

4.4 沉积环境演化对沉积物TOC的影响

在末次冰期期间，东黄海海平面大概在20 000 a BP达到最低值，之后随着气候回暖，海平面逐渐上升，起始阶段（U1）沉积物迅速充填末次冰盛期时形成的巨大沉积空间，有机质降解慢﹐因此，高等植物碎屑在砂质沉积物中保存较好﹐C/N较高^[28]。之后海平面继续上升会导致U2、U3沉积单元水深较大，TOC在水体的滞留时间变长，进而增加了TOC矿化量，不利于土壤TOC保存。此外，温度增加一般不利于TOC的保存^[72]，U2、U3沉积时期处于大暖期，相较于U1、U4沉积单元不利于沉积物TOC保存（图10）。

U1沉积单元：该阶段海平面处于上升阶段，水深约为8～14 m，ZK1孔沉积环境由河流相转变为潮汐河道相，此阶段C/N显著降低，平均值为8.0（一般均小于10），δ¹³C由偏负逐渐偏正。该阶段沉积速率较高（图10），可达0.51 cm/a，在快速堆积情况下，陆源有机质保存率较高﹐有机碳含量（平均值为0.45%）在4个沉积单元中最高。海洋浮游植物对TOC的贡献量介于19%～35%，平均值为29%，变异系数为0.180。河口浮游植物对TOC的贡献量介于0%～57%，平均值为35%，变异系数为0.560。陆源有机碳对TOC的贡献量介于19%～64%，平均值为36%，变异系数为0.400。海洋浮游植物对有机质贡献最小，陆源对TOC的贡献量稍高于河口浮游植物，这与采用无机元素组成揭示的物源来源一致，即该段沉积物源主要由长江携带而来^[73]。

U2沉积单元：该阶段海平面继续上升，ZK1孔沉积环境由潮汐河道相转变为河口湾相，在高海平面期，水深最大达38 m。由于水深较大，长江物源、河口浮游植物与海洋浮游植物要经过较长距离才能沉积保存，沉积速率（0.35 cm/a）在4个沉积单元中最低，再加上该阶段温度高（图10），因此TOC含量较低，平均值仅为0.38%，C/N值进一步降低，δ¹³C较U1沉积单元进一步偏正，显示海相属性增强。海洋浮游植物对TOC的贡献量介于22%～35%，平均值为31%，较U1沉积单元贡献量增加，这与C/N值的分析结果一致。河口浮游植物对TOC的贡献量介于15%～60%，平均值为29%，变异系数为0.470。陆源有机碳对TOC的贡献量介于19%～51%，平均值为40%，变异系数为0.260。三类碳源的贡献量以陆源最高，这与采用无机元素组成揭示的物源来源一致，即该段沉积物源主要由长江携带而来^[73]。

U3沉积单元：自该阶段起，海平面开始下降，ZK1孔沉积环境由河口湾转变为潮流砂脊相。该阶段水深逐渐降低，在沉积单元末尾，水深约为20 m，沉积速率（0.70 cm/a）较U2沉积单元提高了1倍，C/N值进一步降低，δ¹³C较U2沉积单元进一步逐渐偏正，显示海相属性增强。海洋浮游植物对TOC的贡献量介于21%～52%，平均值为34%，这与C/N值的分析结果一致。河口浮游植物对TOC的贡献量介于0%～57%，平均值为35%，变异系数为0.560。陆源有机碳对TOC的贡献量介于18%～54%，平均值为40%，变异系数为0.280。陆源有机碳对TOC的贡献量与U2单元持平。

U4沉积单元：该阶段海平面继续下降，ZK1孔沉积环境由潮流砂脊相转变为前三角洲相。该阶段水深逐渐降低，在沉积单元末尾，水深约为15 m，沉积速率（0.91 cm/a）进一步提高，C/N值较U2、U3沉积单元高，δ¹³C也较U2、U3沉积单元高，显示海相属性减弱。海洋浮游植物对TOC的贡献量介于8%～32%，平均值为26%，变异系数为0.450，较U2、U3沉积单元对TOC的贡献量低。河口浮游植物对TOC的贡献量介于18%～67%，平均值为38%，变异系数为0.530。陆源有机碳对TOC的贡献量介于25%～50%，平均值为36%，变异系数为0.310，陆源对TOC的贡献量最高。 U2、U3随着全球气温增加，降水量随之增加，陆地初级生产力提高，流域植被和土壤碳储量通常也会增加^[77]，陆源输入到海洋的外源碳增加，U2、U3陆源TOC含量占比较U1、U4沉积单元高。

5 结论

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根据ZK1孔TOC、TN与δ¹³C测试结果，结合粒度数据及有孔虫数据、AMS¹⁴C测年数据，对长江河口地区早中全新世的沉积环境、碳埋藏速率与碳来源进行了解析，获得了以下结论：

（1）ZK1孔沉积物受多种作用或因素影响，TOC含量不高，平均值为0.41%，低于长江河口表层沉积物基准值0.46%。TOC_BF介于7.4～110.5 g/（m²·a）之间，TOC_BF数值主要受控于沉积速率的影响。

（2）ZK1孔沉积物的TOC与TN含量的整体回归分析，拟合式截距数值与TN平均值的比值为53%，大于20%；不同沉积单元的回归分析结果表明：拟合式截距数值与TN平均值的比值也较大，最小值也大于20%，不建议采用单一TOC/TN进行有机质来源分析。

（3）ZK1孔δ¹³C与C/N投影点主要落在淡水藻类与淡水颗粒碳的范围区间及流域输入区域沉积物与河口径流水区域沉积物的范围区间，因此ZK1孔δ¹³C整体表现为偏陆源特征。

（4）ZK1孔海洋浮游植物对TOC的贡献量介于8%～52%，平均值为31%；河口浮游植物对TOC的贡献量介于0%～67%，平均值为31%；陆源有机碳对TOC的贡献量介于18%～64%，平均值为38%。整体上陆源有机碳的贡献量大于河口浮游植物与海洋浮游植物，这与图解法的分析结果基本一致。全新世以来的海平面变化、温度变化是影响TOC含量与来源的关键影响因素。

基金

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中国地质调查局项目（1212011220005）；江苏省自然资源厅项目（JSZRHYKJ202106）

参考文献

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文献

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参考文献引证文献

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2023年第45卷第4期

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文章信息

doi: 10.12284/hyxb2023019

接收时间：2022-06-07
首发时间：2025-12-26
出版时间：2023-03-31

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作者

出版历史

收稿日期：2022-06-07
修回日期：2022-08-23

基金

中国地质调查局项目（1212011220005）；江苏省自然资源厅项目（JSZRHYKJ202106）

作者信息

¹ 江苏省地质调查研究院，江苏南京 210049

² 自然资源部地裂缝地质灾害重点试验室，江苏南京 210049

参考文献

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https://castjournals.cast.org.cn/joweb/hyxb/CN/10.12284/hyxb2023019

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2种不同金属材料的力学参数

科 Family	属数 Number of genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)	属 Genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)
鹅膏菌科Amanitaceae	2	11	5.26	鹅膏菌属 Amanita	10	4.78
小菇科 Mycenaceae	2	12	5.74	丝盖伞属 Inocybe	5	2.39
多孔菌科 Polyporaceae	8	14	6.70	蜡蘑属 Laccaria	5	2.39
红菇科 Russulaceae	3	23	11.00	小皮伞属 Marasmius	6	2.87
				小菇属 Mycena	11	5.26
				光柄菇属 Pluteus	5	2.39
				红菇属 Russula	17	8.13
				栓菌属 Trametes	5	2.39

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