铀矿冶

pH	伪一级动力学	伪二级动力学
3	0.008 04	27.882 47	0.981 55	0.001 44	29.291 15	0.999 37
5	0.007 23	71.654 46	0.982 64	0.001 74	73.692 00	0.999 78
7	0.005 60	62.287 32	0.966 73	0.002 71	62.893 08	0.999 87
9	0.005 44	68.309 02	0.960 27	0.001 18	69.589 42	0.999 40
10	0.006 33	78.620 71	0.999 31	0.000 79	80.710 25	0.999 43

pH	伪一级动力学	伪二级动力学
3	0.008 04	27.882 47	0.981 55	0.001 44	29.291 15	0.999 37
5	0.007 23	71.654 46	0.982 64	0.001 74	73.692 00	0.999 78
7	0.005 60	62.287 32	0.966 73	0.002 71	62.893 08	0.999 87
9	0.005 44	68.309 02	0.960 27	0.001 18	69.589 42	0.999 40
10	0.006 33	78.620 71	0.999 31	0.000 79	80.710 25	0.999 43

吸附量/ (mg/g)	拟合方程	相关系数	ΔH/ (kJ/mol)
51	y=577.993 76x+4.314	0.757 3	4.810
61	y=693.261 88x+4.163 83	0.872 5	5.764
71	y=835.711 13x+3.903 05	0.972 3	6.948

吸附量/ (mg/g)	拟合方程	相关系数	ΔH/ (kJ/mol)
51	y=577.993 76x+4.314	0.757 3	4.810
61	y=693.261 88x+4.163 83	0.872 5	5.764
71	y=835.711 13x+3.903 05	0.972 3	6.948

温度/℃	朗格缪尔模型	弗兰德里希模型
30	163.132 14	0.001 21	0.919 4	0.920 05	0.673 44	0.961 8
35	291.545 19	0.000 65	0.898 5	0.518 73	0.790 43	0.988 5
55	218.818 38	0.001 15	0.930 4	1.033 86	0.697 15	0.974 5

温度/℃	朗格缪尔模型	弗兰德里希模型
30	163.132 14	0.001 21	0.919 4	0.920 05	0.673 44	0.961 8
35	291.545 19	0.000 65	0.898 5	0.518 73	0.790 43	0.988 5
55	218.818 38	0.001 15	0.930 4	1.033 86	0.697 15	0.974 5

十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面吸附的动力学及热力学特性

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刘明宝 ¹^,² , 刘恒 ¹^,² , 刘东 ¹^,² , 刘雷 ¹^,² , 张甜 ¹^,² , 孙超 ³

铀矿冶 | 开采·选冶 2025,44(2): 78-83

收起

铀矿冶 | 开采·选冶 2025, 44(2): 78-83

十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面吸附的动力学及热力学特性

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刘明宝¹^,², 刘恒¹^,², 刘东¹^,², 刘雷¹^,², 张甜¹^,², 孙超³

作者信息

¹ 陕西省尾矿资源综合利用重点实验室, 陕西商洛 726000

² 商洛学院化学工程与现代材料学院, 陕西商洛 726000

³ 咸阳双佰科技有限责任公司, 陕西咸阳 712000

刘明宝(1982—),男,山东寿光人,博士,教授,研究方向为矿物浮选界面化学。

通讯作者:

刘恒(1991—),女,陕西榆林人,博士,研究方向为矿物浮选界面化学。

Kinetics and Thermdynamics of Sodium Dodecylbenzene Sulfonate Adsorption on Scheelite Surface

Mingbao LIU¹^,², Heng LIU¹^,², Dong LIU¹^,², Lei LIU¹^,², Tian ZHANG¹^,², Chao SUN³

Affiliations

¹ Shaanxi Key Laboratory of Comprehensive Utilization of Tailings Resources, Shangluo 726000, China

² College of Chemical Engineering and Modern Material, Shangluo University, Shangluo 726000, China

³ Xianyang Shuangbai Technology Co., Ltd., Xianyang 712000, China

出版时间: 2025-05-20 doi: 10.13426/j.cnki.yky.2024.12.08

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摘要

收起

为在工业生产中提升白钨精矿的回收率,探究了十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附特性,采用水浴振荡方法对吸附量、吸附动力学及吸附热力学进行研究,利用动力及热力学方程模型探究pH、药剂浓度、温度对吸附特性的影响。结果表明:在pH=10时,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附量最大;在pH=7时,吸附速率最快,吸附过程符合伪二级动力学方程。在一定范围内,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附量与药剂浓度及温度呈正相关,吸附过程符合Freundlich方程,是非均相多分子层吸热反应。

关键词

白钨矿 / 十二烷基苯磺酸钠 / 吸附量 / 动力学 / 热力学

Abstract

收起

To investigate the adsorption characteristics of sodium dodecylbenzene sulfonate on scheelite surface, the water bath shaking method was used to study the adsorption capacity, kinetics, and thermodynamics. The effects of pH, reagent concentration, temperature on the adsorption characteristics were explored using kinetic and thermodynamic equation models. The results show that under pH=10, the adsorption capacity of sodium dodecylbenzene sulfonate on scheelite surface is the largest, while under pH=7, the adsorption rate is the fastest, which conforms to the pseudo-second-order kinetic equation. Within a certain range, the adsorption capacity of dodecyl benzene sulfonate on scheelite surface is positively correlated with the reagent concentration and temperature. The adsorption process conforms to the Freundlich equation, which is an endothermic reaction of heterogeneous multilayer adsorption.

Key words

scheelite / sodium dodecylbenzene sulfonate / adsorption capacity / kinetics / thermodynamics

引用本文

刘明宝, 刘恒, 刘东, 刘雷, 张甜, 孙超. 十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面吸附的动力学及热力学特性. 铀矿冶, 2025 , 44 (2) : 78 -83 . DOI: 10.13426/j.cnki.yky.2024.12.08

Mingbao LIU, Heng LIU, Dong LIU, Lei LIU, Tian ZHANG, Chao SUN. Kinetics and Thermdynamics of Sodium Dodecylbenzene Sulfonate Adsorption on Scheelite Surface[J]. Uranium Mining and Metallurgy, 2025 , 44 (2) : 78 -83 . DOI: 10.13426/j.cnki.yky.2024.12.08

正文

收起

钨是一种难熔的有色稀有战略金属,钨及各类钨基合金材料以其高硬度、耐磨性和难熔性而广泛应用于矿山、建筑、军工及科技领域^[1]。现代工业中黑钨矿和白钨矿是钨的主要来源,而白钨矿理论含钨量高、化学性质稳定,是制备枪械、辐射屏蔽及催化剂等多种高新技术领域的主要原料^[2]。中国白钨矿储量占全球钨矿资源总量的70%左右;但品位普遍较低,WO₃含量在0.5%以下。因此,提高白钨矿选矿技术对保障中国钨资源的可持续利用具有深远的意义^[3]。矿物学研究表明,白钨矿矿床类型主要是矽卡岩型,具有嵌布粒度细、品位低且常与多种硫化矿伴生或共生等特性。该特性导致中国白钨精矿的获得难度较高,很大程度上依靠国际贸易或者采用价格较高的钨制品来实现现代工业中钨的供需平衡^[4]。中国白钨矿的禀赋决定了浮选工艺是解决钨资源高效提取和利用问题的核心技术,而浮选技术的突破与药剂及矿物之间的相互作用有本质联系。

十二烷基苯磺酸钠对矿物具有良好的浮选捕收性能,十二烷基苯磺酸钠中的磺酸根通过与矿物表面的金属离子形成难溶沉淀物而吸附在矿石表面上,实现增强矿物表面疏水性,进而增强其可浮性的结果^[5-7]。吸附过程在浮选工艺中起着关键作用,与矿物颗粒的浮选行为和浮选效率的提高紧密相关。药剂在白钨矿表面的吸附行为直接改变白钨矿表面电位值,且受pH影响;药剂在白钨矿表面的吸附与体系温度呈现相关性^[8]。目前,对于十二烷基苯磺酸钠与白钨矿浮选过程中的吸附特性的研究较少^[9-11]。基于此,笔者采用水浴振荡试验,对十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附量、吸附动力学及吸附热力学进行研究,揭示其吸附过程,以期为白钨矿的高效利用提供理论基础和科学依据。

1 试验部分

收起

1.1 试验原料

试验所用白钨矿矿样购于上海皓鸿生物科技有限公司,纯度为99.0%,矿样XRD图谱见图1。试验所用十二烷基苯磺酸钠纯度为99.7%,NaOH和HCl均为化学纯,试验用水为去离子水。

1.2 试验方法

称取0.1 g白钨矿,配制1.5×10^-3mol/L的十二烷基苯磺酸钠溶液,利用HCl、NaOH调节吸附体系pH分别为3、5、7、9、10,在40℃水浴振荡反应一定时间;吸附体系离心后,测定溶液的吸光度,探究pH对吸附量的影响。

以上述反应最佳吸附量对应的时间和pH为反应条件,控制反应温度分别为20、40、50℃,吸附体系离心后,测定吸光度,探究温度对吸附量的影响。

1.3 吸附量计算方法

吸附试验在SHZ-82型水浴恒温振荡机上进行;通过紫外-可见分光光度计测定吸光度,建立标准曲线(图2),吸附量用式(1)计算^[12]。

(1) τ= 1 000V(C-Ce)/m,

式中:τ—捕收剂吸附矿物的量,mg/g;V—表示溶液体积,L;m—表示矿物的质量,g;C—初始药剂浓度,mol/L;Ce—反应后药剂剩余浓度,mol/L。

1.4 吸附动力学模型

捕收剂对矿物的吸附动力学用以下2种模型进行描述^[13]:

伪一级动力学模型

(2) lg(q₁-q_t)=-k₁t/2.303+lgq₁,

伪二级动力学模型

(3)t/q_t=t/q₂+1/(k₂ ${{q}_{2}}^{2}$),

式中:q_t—t时刻的吸附量,mg/g;k₁、k₂—吸附速率常数,min^-1、g/(min·mg);q₁、q₂—达到平衡时的饱和吸附量,mg/g。

1.5 吸附过程中焓变的计算

吸附过程中的焓变通过Clausius-Clapeyron方程计算^[14]

(4)lnC= $\frac{\mathrm{\Delta }H}{\mathrm{R}T}$+lnK₀,

式中:R—气体常数,8.314 J/(K·mol);C—作用后捕收剂剩余浓度,mg/g;T—吸附温度,K;K₀—Clausius-Clapeyron常数;ΔH—焓变,kJ/mol。

1.6 吸附热力学模型

捕收剂对矿物的吸附热力学用如下2种等温吸附模型进行描述^[15]:

朗格缪尔(Langmuir)模型

(5) $\frac{C\mathrm{e}}{\tau }$= $\frac{C\mathrm{e}}{\tau {\mathrm{ }}^{\infty }}$+ $\frac{1}{b\mathrm{ }\tau {\mathrm{ }}^{\infty }}$,

弗兰德里希(Freundlich)模型

(6) lgτ = lgK +nlgCe,

式中:τ—捕收剂在白钨矿表面的吸附量,mg/g;Ce—吸附平衡时药剂剩余浓度,mg/L;τ^∞—饱和吸附量,mg/g;K—吸附容量,mg/g;b—吸附平衡常数,L/mg;n—吸附热相关常数。

2 结果与讨论

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2.1 吸附量影响因素试验

2.1.1 pH对吸附量的影响

控制反应温度为40℃,在十二烷基苯磺酸钠质量浓度为522.72 mg/L、白钨矿用量为0.1 g时,吸附体系中白钨矿吸附量随药剂pH与时间变化的关系见图3。

由图3可看出,随着吸附时间的增加,吸附曲线呈稳步上升态势。吸附过程可以划分为三个阶段,第一个阶段:0~200 min,快速吸附;第二个阶段:200~420 min,慢速吸附;第三个阶段:420~820 min,稳定平衡状态。在吸附过程开始时,十二烷基苯磺酸钠的吸附位点较多,且白钨矿的浓度较大,吸附速率较快;随着吸附时间增加,药剂吸附点位和白钨矿浓度降低,吸附速率降低并趋于稳定。在pH=3时,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附量最少,为25 mg/g;在pH为5、7、9、10时的吸附量分别是pH=3时吸附量的2.8、2.4、2.6、3.0倍。一方面,十二烷基苯磺酸钠是一种阴离子表面活性剂,其中的磺酸根离子在碱性环境中带负电,白钨矿在碱性条件下表面电荷具有各向异性,因此通过电荷之间相互作用增强了十二烷基苯磺酸钠的吸附^[16];另一方面,白钨矿在含盐离子的碱性溶液中溶解性增大,有利于十二烷基苯磺酸钠的吸附^[17]。

2.1.2 温度对吸附量的影响

根据图3所示的最佳吸附量对应的时间和pH条件,将振荡时间控制在420 min、pH控制在10进行试验,吸附体系中白钨矿吸附量随温度与药剂浓度的变化关系见图4。

由图4可看出,随着十二烷基苯磺酸钠浓度的增加(从1.0×10^-3、1.5×10^-3、2.0×10^-3、2.2×10^-3、2.5×10^-3、2.8×10^-3、3.0×10^-3 mol/L)。其对白钨矿的吸附量逐渐增大;在十二烷基苯磺酸钠浓度相同时,升高温度,药剂对白钨矿的吸附量显著增加,表明十二烷基苯磺酸钠对白钨矿的吸附反应是吸热过程^[18]。因此,在实际的工业应用中,适当提高矿浆的温度有助于提升吸附效果。

2.2 pH对吸附动力学的影响

十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附过程受体系pH条件的影响,通过伪一级、伪二级动力学方程研究药剂在矿物表面的吸附速率。拟合结果见图5。拟合参数见表1。

由表1可看出,伪二级动力学方程拟合的相关系数(0.999 37~0.999 87)均大于伪一级方程拟合的相关系数(0.960 27~0.999 31),因此,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附过程符合伪二级动力学。在伪二级动力学方程拟合曲线中,当pH=7时,反应速率最快,达到吸附平衡所需的时间最短。因此,在实际工业应用中,为提高生产效率,可在中性条件下进行吸附。

2.3 吸附过程中的焓变

通过Clausius-Clapeyron方程计算其反应焓变值。lnC与1/T的拟合曲线见图6,相关参数见表2。

由表2可知,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面吸附过程的ΔH大于0,说明该反应为吸热反应。同时,由于溶质在固体界面的物理吸附热一般小于4.2~8.4 kJ/mol,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附热均小于7 kJ/mol,因此,该吸附过程主要为物理吸附^[19]。

2.4 吸附热力学分析

吸附等温线见图7,吸附热力学拟合方程及相关参数见表3。可以看出,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附过程更接近Freundlich方程。在30、35、55℃时,朗格缪尔模型相关系数(R²)分别为0.919 4、0.898 5和0.930 4,弗兰德里希模型相关系数(R²)分别为0.961 8、0.988 5及0.974 5。因此,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附更符合Freundlich模型,属于非均相多分子层吸附。

3 结论

收起

1)十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附量受pH影响,吸附量从大到小依次为:pH=10,5,9,7,3;升高温度可以提升药剂在白钨矿表面的吸附量,十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附反应是吸热过程。

2)十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附过程符合伪二级动力学,且pH=7时,反应速率最快,达到吸附平衡所需的时间最短。为在实际工业生产中提高生产效率,可在中性条件下进行吸附。十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附热均小于7 kJ/mol,该吸附过程主要为物理吸附。十二烷基苯磺酸钠在白钨矿表面的吸附过程更接近Freundlich方程,属于非均相多分子层吸附。

基金

收起

国家自然科学基金面上项目(21973058)
陕西省社发攻关项目(2023YBSF344)
陕西省秦创原“科学家+工程师”队伍建设(2024QCY-KXJ-147)
商洛学院博士科研启动项目(23SKY022)
陕西省教育厅产业化培育项目(24JC034)
商洛市2023年度社发攻关项目(2023-S-0022)

参考文献

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文献

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2025年第44卷第2期

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244

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doi: 10.13426/j.cnki.yky.2024.12.08

接收时间：2024-12-13
首发时间：2025-07-04
出版时间：2025-05-20

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收稿日期：2024-12-13

基金

国家自然科学基金面上项目(21973058)

陕西省社发攻关项目(2023YBSF344)

陕西省秦创原“科学家+工程师”队伍建设(2024QCY-KXJ-147)

商洛学院博士科研启动项目(23SKY022)

陕西省教育厅产业化培育项目(24JC034)

商洛市2023年度社发攻关项目(2023-S-0022)

作者信息

¹ 陕西省尾矿资源综合利用重点实验室, 陕西商洛 726000

² 商洛学院化学工程与现代材料学院, 陕西商洛 726000

³ 咸阳双佰科技有限责任公司, 陕西咸阳 712000

通讯作者:

刘恒(1991—),女,陕西榆林人,博士,研究方向为矿物浮选界面化学。

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https://castjournals.cast.org.cn/joweb/yky/CN/10.13426/j.cnki.yky.2024.12.08

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2种不同金属材料的力学参数

科 Family	属数 Number of genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)	属 Genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)
鹅膏菌科Amanitaceae	2	11	5.26	鹅膏菌属 Amanita	10	4.78
小菇科 Mycenaceae	2	12	5.74	丝盖伞属 Inocybe	5	2.39
多孔菌科 Polyporaceae	8	14	6.70	蜡蘑属 Laccaria	5	2.39
红菇科 Russulaceae	3	23	11.00	小皮伞属 Marasmius	6	2.87
				小菇属 Mycena	11	5.26
				光柄菇属 Pluteus	5	2.39
				红菇属 Russula	17	8.13
				栓菌属 Trametes	5	2.39

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pH	伪一级动力学			伪二级动力学
pH	k₁/(min^-1)	q₁/(mg/g)	R²	k₂/[g/(min·mg)]	q₂/(mg/g)	R²
3	0.008 04	27.882 47	0.981 55	0.001 44	29.291 15	0.999 37
5	0.007 23	71.654 46	0.982 64	0.001 74	73.692 00	0.999 78
7	0.005 60	62.287 32	0.966 73	0.002 71	62.893 08	0.999 87
9	0.005 44	68.309 02	0.960 27	0.001 18	69.589 42	0.999 40
10	0.006 33	78.620 71	0.999 31	0.000 79	80.710 25	0.999 43

温度/℃	朗格缪尔模型			弗兰德里希模型
温度/℃	τ^∞/g	b/(L/mg)	R²	K/g	n	R²
30	163.132 14	0.001 21	0.919 4	0.920 05	0.673 44	0.961 8
35	291.545 19	0.000 65	0.898 5	0.518 73	0.790 43	0.988 5
55	218.818 38	0.001 15	0.930 4	1.033 86	0.697 15	0.974 5