热带作物学报

暴露区域Exposed area	暴露方式Exposure mode	经纬度Longitude and latitude	植被类型Vegetation type	暴露时间Exposure time/d	暴露对象Exposed object	简称Acronym
文林村（YH）	地下暴露	110°32′19.95″E, 20°0′4.42″N	天然红海榄群落	30, 60, 120	PLA	YHPLA
					PVC	YHPVC
山尾头村（RH）	地下暴露	110°35′18.01″E, 19°57′14.75″N	人工红海榄群落	30, 60, 120	PLA	RHPLA
					PVC	RHPVC
道学村（YM）	地下暴露	110°35′20.54″E, 19°55′48.20″N	天然木榄群落	30, 60, 120	PLA	YMPLA
					PVC	YMPVC
河港村（RM）	地下暴露	110°33′5.76″E, 19°58′21.59″N	人工木榄群落	30, 60, 120	PLA	RMPLA
					PVC	RMPVC

暴露区域Exposed area	暴露方式Exposure mode	经纬度Longitude and latitude	植被类型Vegetation type	暴露时间Exposure time/d	暴露对象Exposed object	简称Acronym
文林村（YH）	地下暴露	110°32′19.95″E, 20°0′4.42″N	天然红海榄群落	30, 60, 120	PLA	YHPLA
					PVC	YHPVC
山尾头村（RH）	地下暴露	110°35′18.01″E, 19°57′14.75″N	人工红海榄群落	30, 60, 120	PLA	RHPLA
					PVC	RHPVC
道学村（YM）	地下暴露	110°35′20.54″E, 19°55′48.20″N	天然木榄群落	30, 60, 120	PLA	YMPLA
					PVC	YMPVC
河港村（RM）	地下暴露	110°33′5.76″E, 19°58′21.59″N	人工木榄群落	30, 60, 120	PLA	RMPLA
					PVC	RMPVC

暴露区域Exposuure area	暴露时间Exposure time/d	理化指标Physicochemical indicator
文林村（S-YH）	30	5.690±0.008	0.412±0.030	3.102±0.308	0.830±0.092	0.887±0.056	0.320	0.056±0.018
	60	5.430±0.008	0.404±0.004	2.947±0.397	0.762±0.088	0.928±0.125	0.283±0.003	0.050±0.020
	120	5.360±0.018	0.406±0.005	2.527±0.165	0.938±0.083	0.834±0.023	0.336±0.003	0.043±0.003
山尾头村（S-RH）	30	6.520±0.005	0.418±0.011	3.397±0.056	0.925±0.043	0.789±0.015	0.413±0.003	0.146±0.026
	60	6.060±0.006	0.467±0.016	3.391±0.161	0.958±0.059	0.951±0.062	0.356±0.003	0.053±0.014
	120	6.530±0.004	0.477±0.065	3.495±0.516	0.980±0.150	0.841±0.048	0.596±0.008	0.053±0.003
道学村（S-YM）	30	6.260±0.007	0.575±0.009	7.712±0.118	1.740±0.070	1.715±0.023	1.100±0.005	0.110±0.010
	60	5.660±0.015	0.496±0.048	4.565±0.214	1.062±0.073	1.321±0.068	0.390±0.005	0.020±0.020
	120	5.420±0.007	0.741±0.005	8.578±0.112	1.786±0.021	2.016±0.031	1.033±0.026	0.023±0.013
河港村（S-RM）	30	6.790±0.053	0.577±0.002	4.277±0.042	1.177±0.049	0.910±0.044	0.326±0.021	0.026±0.006
	60	6.810±0.002	0.351±0.018	1.948±0.075	0.850±0.055	0.649±0.022	0.213±0.006	0.056±0.018
	120	6.600±0.113	0.198±0.009	0.788±0.029	0.508±0.004	0.428±0.015	0.336±0.012	0.056±0.003

暴露区域Exposuure area	暴露时间Exposure time/d	理化指标Physicochemical indicator
文林村（S-YH）	30	5.690±0.008	0.412±0.030	3.102±0.308	0.830±0.092	0.887±0.056	0.320	0.056±0.018
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山尾头村（S-RH）	30	6.520±0.005	0.418±0.011	3.397±0.056	0.925±0.043	0.789±0.015	0.413±0.003	0.146±0.026
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MPs	元素组成Elemental composition	O/C
原始PLA	19.89	80.11				0.66
YHPLA	38.30	59.29		2.41		1.04
RHPLA	21.32	77.60		1.08		0.64
YMPLA	33.51	65.12			1.37	1.45
RMPLA	20.44	79.56				0.73
原始PVC	10.74	76.84	12.42			0.30
YHPVC	32.75	53.47	3.25	6.41	4.12	1.47
RHPVC	23.43	72.03	1.31	3.23		1.03
YMPVC	26.51	69.73	1.34	2.42		1.45
RMPVC	30.07	58.18	2.21	5.27	4.28	0.38

MPs	元素组成Elemental composition	O/C
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YMPLA	33.51	65.12			1.37	1.45
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环境因子Environmental factors	解释率Explanation rate/%	P
NH₄⁺-N	36.4	0.004
pH	36.3	0.001
H	24.7	0.014
TC	22.7	0.017
TN	21.2	0.023
NO₃^--N	6.5	0.340
TS	5.0	0.412

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TN	21.2	0.023
NO₃^--N	6.5	0.340
TS	5.0	0.412

东寨港人工和天然红树林群落“塑料际”特征差异比较

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王昊森 ¹ , 吕淑果 ² , 付彦 ¹ , 吴晓晨 ² , 孙宏飞 ¹ , 邓惠 ¹ , 赵媛媛 ³^,^* , 葛成军 ¹^,^*

热带作物学报 | 农业生态与环境保护 2024,45(11): 2461-2475

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热带作物学报 |农业生态与环境保护 2024 , 45 (11) : 2461 -2475

东寨港人工和天然红树林群落“塑料际”特征差异比较

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王昊森¹, 吕淑果², 付彦¹, 吴晓晨², 孙宏飞¹, 邓惠¹, 赵媛媛³^,^*, 葛成军¹^,^*

作者信息

^1.海南大学环境科学与工程学院/海南省农林环境过程与生态调控重点实验室/海口市环境毒理学重点实验室，海南海口　570228

^2.海南省环境科学研究院，海南海口　570203

^3.海南大学药学院，海南海口　570228

通讯作者:

^* 赵媛媛（ZHAO Yuanyuan），E-mail：zhyk0610@163.com

葛成军（GE Chengjun），E-mail：gcj3007@163.com。

Comparison of “Plastisphere” Characteristics Between Artificial and Natural Mangrove Communities in Dongzhaigang

Haosen WANG¹, Shuguo LYU², Yan FU¹, Xiaochen WU², Hongfei SUN¹, Hui DENG¹, Yuanyuan ZHAO³^,^*, Chengjun GE¹^,^*

Affiliations

^1.School of Environmental Science and Engineering, Hainan University / Key Laboratory of Agro-Forestry Environmental Processes and Ecological Regulation of Hainan Province / Haikou Key Laboratory of Environmental Toxicology, Haikou, Hainan 570228, China

^2.Hainan Academy of Environmental Sciences, Haikou, Hainan 570203, China

^3.School of Pharmaceutical Sciences, Hainan University, Haikou, Hainan 570228, China

出版时间: 2024-11-25 doi: 10.3969/j.issn.1000-2561.2024.11.024

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摘要

收起

作为陆海交界处独特的潮间带生态系统，红树林是阻止微塑料（microplastics，MPs）进入海洋的最后一道屏障。因此沿海红树林已经成为MPs的主要汇集地。为探究人工与自然红树林群落中MPs赋存特征及细菌群落结构的差异，本研究以海南省东寨港红树林自然保护区为研究区域，选择典型人工和天然红树林群落为研究对象，以聚氯乙烯（polyvinyl chloride，PVC）和聚乳酸（polylactic acid，PLA）为目标MPs开展原位暴露实验，比较PVC与PLA两种MPs在人工和天然红树林群落暴露后微观形貌与理化性质的动态变化，并分析不同红树林群落“塑料际”细菌群落差异。结果表明：随着暴露时间的增加，与人工红树林群落中的MPs相比，暴露于天然红树林群落中MPs表面形貌塌陷程度更显著，接触角、结晶度和疏水性变化也更剧烈，表明天然红树林环境暴露加速了MPs的老化过程。人工和天然红树林群落“塑料际”和周围沉积物中细菌群落多样性均差异显著（P<0.05）。暴露于天然红树林群落中的MPs优势菌为厚壁菌门（Firmicutes），而在人工红树林群落中，变形菌门（Proteobacteria）细菌在MPs表面大量定殖。其中天然红树林群落沉积物的pH水平为“塑料际”微生物结构的主控因子（P<0.01），而人工红树林群落沉积物中的NH₄⁺-N含量与“塑料际”微生物多样性呈极显著正相关（P<0.01）。综上所述，相比于人工红树林群落，天然红树林环境可促进MPs的老化效应及“塑料际”表面微生物群落演替。研究结果阐明了天然和人工红树林原位暴露下PLA和PVC的理化性质及“塑料际”的构建过程，为进一步分析MPs“塑料际”与环境的相互作用提供理论依据。

关键词

红树林生态系统 / 微塑料 / “塑料际” / 微生物群落结构 / 表面微形貌

Abstract

收起

As a distinctive intertidal ecosystem at the interface between terrestrial and marine realms, mangrove represents a pivotal buffer against the influx of microplastics (MPs) into the marine environment, which serves as a principal repository for MPs. To elucidate the inner differences in the temporal alterations in micro-morphology, physicochemical traits and bacterial communities of polyvinyl chloride (PVC) and polylactic acid (PLA), exposure experiments were conducted at the representative artificial and natural mangrove communities in Dongzhaigang Mangrove Nature Reserve in Hainan Province. Results revealed that MPs cultured in the natural mangrove performed more pronounced collapses and substantial fluctuations in contact angle, crystallinity, and hydrophobicity in comparison to that in artificial mangrove environment. This suggests that the natural mangrove environment exposure might accelerate the MPs aging processes. Significant differences were observed between the diversity of MPs bacterial communities and sediments in artificial and natural mangrove (P<0.05). Firmicutes plays a dominate role in MPs exposed to natural mangrove communities, while Proteobacteria was the dominant phylum colonized on MPs in artificial mangrove environment. The pH level of natural mangrove sediments was the primary factor for bacterial colonization on “plastisphere” (P<0.01), whereas ammonium nitrogen (NH₄⁺-N) of artificial mangrove habitats showed a highly significant positive correlation (P<0.01) with the microbial community of MPs. In summary, MPs in natural mangrove communities showed more pronounced alterations in the surface micromorphology and microbial community succession than that in artificial mangrove communities. The surfaces of the “plastisphere” in natural mangrove communities have a high level of bacterial community richness, and their ability to enrich microorganisms differs from that of the “plastisphere” in artificial mangrove environment. Results of the study provide a foundation for the dynamic changes in physicochemical properties and microbial communities of MPs, which is expected to contribute to further investigations in the potential risks of MPs.

Key words

mangrove ecosystem / microplastics / “plastisphere” / microbial community structure / surface micromorphology

引用本文

王昊森, 吕淑果, 付彦, 吴晓晨, 孙宏飞, 邓惠, 赵媛媛, 葛成军. 东寨港人工和天然红树林群落“塑料际”特征差异比较. 热带作物学报, 2024 , 45 (11) : 2461 -2475 . DOI: 10.3969/j.issn.1000-2561.2024.11.024

Haosen WANG, Shuguo LYU, Yan FU, Xiaochen WU, Hongfei SUN, Hui DENG, Yuanyuan ZHAO, Chengjun GE. Comparison of “Plastisphere” Characteristics Between Artificial and Natural Mangrove Communities in Dongzhaigang[J]. Chinese Journal of Tropical Crops, 2024 , 45 (11) : 2461 -2475 . DOI: 10.3969/j.issn.1000-2561.2024.11.024

正文

收起

作为一类新污染物，全球范围内广泛赋存的微塑料（microplastics，MPs）已对生态系统构成潜在的生态环境风险^[1]。红树林生态系统是以红树植物为主要群落的湿地生态系统，是海岸带最重要的生态系统之一，约占全球海岸线的60%~75%。红树林湿地已成为MPs重要的汇集地^[2]。研究表明，红树林的气生根可截留大量MPs并使其长期蓄积于红树林生态系统^[3]。研究发现长期沉积的MPs表面会富集持久性有机污染物，显著增强了MPs对环境污染物的载体效应，对红树林生态系统构成潜在威胁^[4-6]。为缓解红树林湿地的退化与丧失，各国纷纷开展人工种植工作以恢复红树林生态系统多样性。

MPs进入自然环境后可作为微生物定殖的底物，为微生物提供新的生态位，MPs与环境中微生物相互作用可形成“塑料际”^[7-8]。“塑料际”的形成主要与MPs的物理化学性质和环境条件相关^[9]。已有研究报道，“塑料际”细菌群落的构建会改变MPs的理化性质，进而影响其环境行为和归趋^[10-11]。MPs在自然环境中的老化效应也为“塑料际”的形成提供有利条件^[12]。此外，研究表明“塑料际”与周围生态系统之间的微生物群落组成存在显著差异，“塑料际”可以选择性富集环境中的致病菌，促进病原微生物的扩散，增加MPs对人类健康的潜在风险^[13-14]。因此MPs在红树林生态系统中长期赋存产生的潜在生态风险值得深入探究。然而目前对MPs在人工红树林与天然红树林群落中的形貌特征和“塑料际”构建差异的相关研究较为匮乏。

本研究选择东寨港红树林自然保护区中人工和天然红树林群落作为研究区域，以生物基可降解类塑料聚乳酸（polylactic acid，PLA）和石油基不可降解类塑料聚氯乙烯（polyvinyl chloride，PVC）为目标MPs，探讨原位暴露过程中PLA与PVC表面微观形貌与性质的动态变化，并分析MPs“塑料际”细菌群落结构差异，为评估MPs在红树林湿地中的生态风险提供科学依据。

1　材料与方法

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1.1　材料

本研究选择海南省东寨港国家级红树林自然保护区（110°34′~110°38′E，19°38′~20°01′N）中以海南红海榄和木榄为优势种的代表性人工红树林（生长年限8 a左右）和天然红树林群落作为原位试验地区开展野外暴露实验。具体暴露点位信息与样品处理组信息如表1、图1所示。

1.2　方法

1.2.1　微塑料样品制备

PVC和PLA的MPs颗粒粒径为0.3 mm，购自北京安科莱尔科技有限公司。实验前，先将MPs颗粒放入无水乙醇中超声震荡处理30 min，随后使用无菌水对MPs颗粒清洗3次，以去除残留的乙醇及其他可能污染物。清洗后的MPs颗粒在实验室条件下自然风干后备用。

1.2.2　微塑料样品投放与收集

取50 g目标MPs分别置于尼龙袋（孔径0.15 mm）中以保证MPs颗粒与外围环境得以充分接触。退潮时在选定的红树林暴露点位将MPs样品置于沉积物表层5~10 cm处。暴露结束后（30、60、120 d）采集MPs样品。使用无菌水清洗MPs样品后分为2份，分别保存于4 ℃和-80 ℃环境下，以便开展后续表征分析和微生物检测。同时取2份暴露点位沉积物用于沉积物理化性质和微生物多样性分析。各暴露点在不同暴露时间的沉积物理化性质指标及信息见表2。

1.2.3　“塑料际”形貌观察与表面特征分析

（1）表面形貌分析。使用场发射扫描电子显微镜（scanning electron microscope，SEM, Verios G4 UC，Thermo Scientific，美国）观察不同暴露时间的MPs表面微观形貌变化。将适量样品粘附在导电胶上，放置于真空环境中喷金以增强样品导电性。在整个分析过程中，SEM仪器在20 kV的加速电压下进行操作。

（2）表面官能团和结晶度分析。使用傅立叶变换红外光谱仪（Frontier，PerkinElmer，美国）表征“塑料际”形成所导致的MPs表面功能化学基团的变化。在测试前，样品在超纯水中进行3次漂洗，以确保表面清洁。光谱分析时，每个样品扫描64次，分辨率为4 cm^-1，扫描区间设定为500~4000 cm^-1。此外，为提高数据的准确性和可靠性，每个样品重复测量3次。根据获得的傅里叶变换红外光谱（fourier transform infrared spectroscopy，FTIR）计算得到羰基指数（carbonyl index，CI），计算公式如下：

式中，A_c₌_o为羰基峰的积分面积，A_ref为参考峰的积分面积。

使用X射线衍射仪（X-ray diffractometer，Smart Lab，Rigaku，日本）分析MPs的结晶特性，并获得X射线衍射（X-Ray Diffraction，XRD）谱图。在分析过程中，将适量MPs均匀平铺在制样板上，随后在2θ扫描范围内使用Cu-Kα辐射源（λ=1.5406Å）进行连续扫描。设置扫描角度范围为5~70°，扫描速度为2 °/min，电流为30 mA，电压为40 kV。利用Jade 6.5软件计算结晶度。

（3）表面疏水性分析。使用DSA30水接触角测量仪（DSA30，科斯威，中国）测量环境条件下的静态水接触角，结合图像处理软件分析MPs的疏水性变化。

（4）表面元素分析。使用X射线光电子能谱仪（Axis Supra，岛津KRATOS，日本）测定MPs样品中C、O、Cl、Si等元素，并得到X射线光电子能谱（X-ray photoelectron spectroscopy，XPS），用Advantage软件进行分峰处理。

（5）DNA提取、扩增子测序及生物信息的获取。采用1%的琼脂糖凝胶电泳技术提取MPs表面定殖和沉积物中微生物DNA序列，并使用上游引物338F（5′-ACTCCTACGGGAGGCAGCA G-3′）和下游引物806R（5′-GGACTACHVGGGT WTCTAAT-3′）对样本中细菌的16S rRNA基因的V3~V4区进行扩增，测序平台为Illumina NovaSeq PE300。MPs和沉积物样品的微生物测序工作由上海美吉生物医药科技有限公司完成。

1.3　数据处理

采用Microsoft Excel 2019软件进行图表数据处理，使用SPSS 26软件进行单因素方差分析和统计。使用Canoco 5软件对沉积物性质与细菌群落组成进行冗余分析（redundancy analysis，RDA）。使用Origin 2022软件实现数据可视化。

2　结果与分析

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2.1　微塑料表面微观形貌变化

由电镜观察结果可知，原始PLA和PVC颗粒均具有光滑无裂纹的表面，且无其他侵蚀特征（图2）。经过30 d的暴露，MPs表面开始出现孔洞和裂缝；暴露60 d后，与暴露于人工林中的MPs对比可知，天然林中的MPs（YHPLA和YHPVC）表面均观察到更为明显的深脊与塌陷现象，且在YHPVC表面褶皱处附着杆状微生物（图2B）；暴露120 d后，YHPLA表面产生随机分布的网状裂纹，呈现以褶皱、裂缝和突起为显著特征的变化，且有球状微生物群落附着（图2A）。原位暴露后YHPVC表面产生若干凸起，并分布着大面积粘附的物质（图2B）。在相同的暴露周期内，天然林MPs老化程度比人工林中更为显著，PLA表面微观形貌变化较PVC更为突出。

2.2　微塑料表面疏水性变化

如图3所示，原始PLA和PVC均表现出较强疏水性。随着在人工和天然红树林群落中暴露时间的增加，MPs接触角均显著降低（P<0.05）。与原始MPs的接触角相比，PLA在天然林暴露后接触角降至70.0%~95.1%；人工林中的MPs接触角降至88.7%~97.1%（图3A）。在天然林和人工林中暴露后PVC的接触角分别比原始MPs降低6.6%~26.7%和4.9%~16.7%（图3B），表明天然红树林群落对MPs疏水性的影响更为显著。相较于PLA，PVC的接触角变化较小。

2.3　微塑料官能团变化

由MPs的FTIR光谱图可知（图4A~图4D），暴露后的PLA-MPs中，位于1748 cm^-1的羰基（C=O）伸缩振动峰以及2995~2850 cm^-1区域的C-H键伸缩振动峰强度有所降低，这表明PLA-MPs表面可能发生酯基的降解。与原始MPs相比，PVC-MPs在3500 cm^-1和1715 cm^-1处的羟基（-OH）和C=O振动峰的峰强随暴露时间增加而逐渐增强，同时观察到C-Cl键的伸缩振动也更为显著（图4E~图4H）。

由图5可知，经暴露后PVC-MPs的CI值显著增加（P<0.05），而PLA-MPs的CI值则呈现出相反的趋势（P<0.05）。在天然和人工红树林群落中PVC-MPs的CI值（图5B）分别升高至原始MPs的1.18~1.42倍和1.07~1.35倍，PLA- MPs的CI值（图5A）则分别降低为原始MPs的79.5%~98.1%和88.3%~98.1%。可以看出，天然红树林群落对MPs的CI值的影响显著高于人工红树林群落。

2.4　微塑料结晶度变化

由于PVC-MPs在暴露后更多地表现为其他物理和化学性质的变化，如变色和变脆，在这里不参与比较分析。在人工和天然红树林群落中暴露30、60、120 d后PLA的MPs的XRD谱图如图6所示，衍射峰强度普遍弱于原始MPs，这表明与原始MPs相比，暴露于红树林群落中的MPs结晶度下降。由图6E可知，原始PLA的MPs结晶度为58.7%，暴露120 d后，YHPLA、RHPLA、YMPLA、RMPLA的MPs结晶度分别降至原始MPs的78.1%、85%、84.1%和88.1%。结果表明，暴露后人工林和天然林的PLA的MPs结晶度均显著下降（P<0.05），其中暴露于天然林的PLA的MPs结晶度下降幅度比人工林更大，这可能更易导致断裂和结构剥落，从而表现出更严重的老化现象。

2.5　微塑料化学元素组成变化

PLA、PVC的MPs在人工和天然红树林群落中暴露后的XPS全谱图如图7所示，原始MPs中仅含有少量O元素，而暴露后MPs表面检测到大量O、Si元素。相比于原始PLA的MPs，YHPLA和YMPLA的MPs氧峰强度分别增加18.41%和13.62%，而人工群落中MPs表面氧峰强度仅增加0.55%~1.43%，这说明在天然林群落暴露过程中PLA-MPs表面引入了更多含氧官能团。由PVCMPs的XPS全谱图（图7B）显示出氯峰面积下降，表明暴露期间可能发生脱氯效应。

根据表3可知，相较于原始MPs，暴露后MPs的O/C值均有所增加，其中暴露于天然红树林群落中MPs的O/C值变化最为显著。YHPLA和YMPLA的极性指数分别增加至原始MPs的1.57倍和2.19倍；而YHPVC和YMPVC的极性指数分别增至原始MPs的4.86倍和4.79倍。

原始和暴露后MPs的C 1s和O 1s高分辨率光谱如图8~图9所示。在C 1s谱图（图8A）中，与原始PLA相比，YHPLA、YMPLA、RHPLA和RMPLA的C=O的峰面积分别增加至3.22倍、2.17倍、1.22倍、1.23倍，表明在暴露过程中PLA表面部分C-H键或C-C键可能受到氧化导致其不饱和度增加。与人工林中暴露的PLA相比，暴露于天然林中PLA的C=O峰面积变化更为显著。在O 1s谱图（图9）中进一步证实了MPs在原位暴露过程出现了氧化效应，在天然林群落中暴露的YHPLA和YMPLA中C=O峰面积分别为暴露于人工林中PLA的1.42倍和2.10倍，YHPVC和YMPVC中C=O峰面积分别为暴露于人工林中PVC的1.13倍和1.87倍。原位暴露后MPs表面相关含氧基团的峰面积同样呈现增长趋势，与原始MPs相比，在天然林和人工林中PLA的C-OOH峰面积分别增长0.67~1.44倍和0.22~0.34倍，PVC中-OH峰面积分别增长3.33~6.77倍和0.03~3.24倍。

2.6　微塑料表面细菌群落结构组成响应及环境因子影响分析

2.6.1　MPs表面细菌群落多样性

由OTUs分析可知（图10），所有MPs及沉积物共有140~156个OTUs，显示出较低的相似度。在不同红树林群落中，天然林的OTUs数量（1464~5185）高于人工林（1563~3754），表明天然林中的MPs表面微生物丰富度更高。由图11可知，不同暴露时间下MPs表面细菌群落的α多样性指数均无显著差异。相比于沉积物，暴露后“塑料际”中微生物的Ace指数、Chao指数、Shannon指数均显著下降（P<0.05），而Simpson指数显著上升（P<0.05），表明沉积物、天然林中“塑料际”和人工林中“塑料际”的细菌群落之间具有显著差异，其中沉积物中细菌群落α多样性更高。

2.6.2　人工和天然微塑料际的细菌群落结构

图12为门水平下沉积物和MPs表面细菌组成及其相对丰度。主要细菌群落包括变形菌门（Proteobacteria）、厚壁菌门（Firmicutes）、脱硫菌门（Desulfobacterota）、弯曲杆菌门（Campilobacterota）和绿弯菌门（Chloroflexi）。其中厚壁菌门和变形菌门为绝对的优势菌门。在暴露于天然林30 d的MPs表面，厚壁菌门相对丰度为(29.8±1.8)%~(43.1±1.8)%，随着暴露时间增加到60 d，相对丰度显著增加至(62.7±1.8)%~(74.9±1.7)%，在120 d时又锐减至(8.03±0.3)%~(17.6±2.7)%，但厚壁菌门在人工林的“塑料际”中比例较为稳定，为(32.6±8.5)%~(54.8±2.4)%，且整个暴露过程中在“塑料际”的丰度均高于沉积物(12.1±1.28)%~(23.5±1.8)%。相比人工和天然林中的PLA-MPs，弯曲杆菌门、脱硫菌门和髌骨菌门（Patescibacteria）在PVC-MPs上暴露至30 d时更具优势，但到60 d时几乎消失不见，原位暴露120 d后在MPs表面重新定殖。在暴露于人工林中30、60、120 d时，髌骨菌门（Patescibacteria）在不同MPs表面的相对丰度分别相差1.9%、0.1%、0.4%，而在天然林中分别相差8.3%、0.02%、1.5%。此外，绿弯菌门细菌在沉积物中的丰度波动较为稳定（15%左右），直到暴露120 d后才定殖于MPs表面，且绿弯菌门在天然林“塑料际”中的相对丰度(4.0±0.4)%~(7.4±1.4)%显著高于人工林(1.6±0.7)%~(2.1±0.1)%，表明“塑料际”对沉积物微生物具有选择富集性，同时天然和人工林“塑料际”的富集能力不同。

如图13所示，暴露于天然林、人工林中的MPs表面与沉积物的细菌群落具有显著差异，其中天然林的环境对MPs细菌群落的变化贡献度更高。结果还表明，人工林和天然林沉积物的细菌群落具有相似结构。此外，PVC-MPs相比于PLA-MPs表现出明显的聚类，说明二者的细菌群落产生明显区别。

2.6.3　环境因子分析

冗余分析（图14）很好地解释了69.28%的细菌群落变异，其中RDA1可解释50.57%的变异，RDA2可解释18.71%的变异。如表4所示，沉积物pH和NH₄⁺-N是较为重要的影响细菌群落组成的因子，其次是H元素、TC和TN的含量。天然林“塑料际”细菌群落组成与pH呈极显著负相关（P<0.01）；人工林“塑料际”细菌群落组成与NH₄⁺-N呈极显著正相关（P<0.01）。

3　讨论

收起

本研究通过SEM、XRD、FTIR、XPS和高通量测序技术表征MPs在人工红树林和天然红树林中表面微形态特征及细菌群落结构的动态变化。各项表征结果表明，与人工林中MPs相比，暴露于天然林中的MPs表面形貌和结构破碎化更为严重，进一步促进其他老化过程的进行，如氧化和降解，导致MPs表面形成更多极性官能团，进而提高MPs的亲水性。值得注意的是，PLA-MPs在人工林和天然林原位暴露中均出现C=O和长烷基链断裂现象，LV等^[15]同样发现PLA-MPs在土壤掩埋过程中C=O强度显著降低。而暴露后PVC-MPs表面含氧官能团数量随暴露时间延长而增多。ANDRADY^[16]的研究结果与之相同，他们发现沉积物中原位暴露的塑料聚合物表面可形成大量羰基，使其更容易断裂并促进其降解过程。这表明红树林湿地原位暴露可能促进PVCMPs表面产生羰基与羟基等含氧官能团^[17]。天然林对MPs物理和化学性质的影响更为显著，因此MPs在天然林中的老化程度和降解速度高于人工林^[18]。

本研究揭示了天然红树林群落对MPs表面特性的显著影响。由元素分析结果可知，MPs在天然林环境暴露后表面O/C值的显著升高与羰基的形成具有密切联系，这一结论与XPS结果一致。C 1s分峰结果表明，相比于人工林中的PLA-MPs，天然林中PLA-MPs的C=O峰面积显著增加可能由于天然林环境促进酯键发生水解作用，导致分子结构中羧基数量增加，进而引起氧原子含量的增加^[19]。O 1s分峰结果表明PLA-MPs在暴露过程中逐渐发生氧化作用，其中的羰基可能来自于羧基的转化^[20]。ZHU等^[21]发现PVC-MPs在降解过程中会产生中间产物环境持久性自由基，导致MPs在暴露期间分解出-CH-OOH自由基，随后裂解转化为C=O。DUAN等^[22]也发现类似的结果，即老化后MPs表面产生不同的含氧官能团，主要包括-OH和C=O。此外，羰基易于分解的特性能够促进MPs的降解^[23]。因此，天然林环境比人工林对MPs含氧官能团的影响更显著，这与表面形貌的观察结果一致，即暴露于天然林中MPs的老化程度更高。

暴露于天然林中PLA-MPs的羰基指数下降幅度高于人工林，这可能由于暴露过程中发生了酯基降解^[24]，亦因为PLA-MPs自身分子结构稳定性差，导致其在天然林沉积物中易发生水解作用或被微生物分解^[15]，这可能是天然林PLA-MPs的结晶度显著下降的原因。此外，PVC-MPs在暴露于天然林后羰基指数同样出现大幅波动，表明天然林环境中MPs的氧化程度更高^[25]。

研究表明，MPs在短期内就可以吸引微生物定殖，且环境条件是影响MPs表面细菌群落多样性的关键因素之一^[26]。本研究发现不同暴露时间“塑料际”微生物群落的α多样性相似，这可能归因于MPs表面定殖的微生物活性主要受MPs特性和环境介质的影响。天然林群落中暴露的MPs表面微生物群落显示出高水平的丰富度，表明天然林微生物群落的多样性较高，新陈代谢过程活跃^[27]。定殖底物的疏水性、粗糙度等在细菌定殖初期可能起到主要作用^[28]，而天然林MPs老化程度高于人工群落。在整个暴露过程中，天然林MPs较人工林MPs的细菌组成变化明显，表明二者在不同阶段对特定细菌的富集能力不同。已有研究表明，PLA-MPs和PVC-MPs表面微生物具有丰富的硫循环功能，厚壁菌门中的脱硫杆菌属可以利用MPs作为电子供体参与硫代谢^[18,29]，因此厚壁菌门在MPs表面的相对丰度变化可能与微生物复杂的代谢活动和能量利用有关。DE TENDER等^[30]发现某些细菌物种可以将MPs作为碳源分解利用，从而获得更多的生存资源和适应优势。微生物的选择性定殖对“塑料际”的形成过程具有关键作用^[31]。这导致在天然林的暴露过程中，MPs表面定殖的髌骨菌门细菌丰度具有差异性。然而人工红树林群落中暴露的MPs表面髌骨菌门丰度的差异性较小，这可能与人工红树林中细菌群落多样性较低有关。

RDA分析表明环境因子是影响人工林中“塑料际”细菌群落结构的主导因素，其中NH₄⁺-N影响最为显著。据报道，PLA-MPs可将NH₄⁺-N作为氮源利用并促进氮的循环过程^[32]。KIELAK等^[33]也发现在PVC-MPs暴露一年后的土壤中富含促进氮循环的细菌。这可能导致暴露于人工林中不同MPs表面出现相似的细菌群落。而天然红树林群落具有较为复杂的生态系统，可能导致天然林“塑料际”并不受到环境因子的显著影响，其深层机理尚待进一步研究。

综上，在人工和天然红树林群落的暴露过程显著改变MPs的基质特性，从而影响“塑料际”中细菌群落结构，其中天然林环境暴露对MPs理化性质和“塑料际”构建过程的影响更为显著。在原位暴露过程中，相较于人工林的MPs，暴露于天然林中MPs表面形貌、接触角、结晶度、含氧官能团含量和细菌群落组成的变化更明显。同时天然林的“塑料际”中具有高水平的细菌群落丰富度，微生物在其表面的富集能力与人工林“塑料际”有所区别。因此，MPs在天然林群落环境中暴露可能进一步加剧其环境风险，需要开展进一步广泛和全面的实地研究。

基金

收起

海南省科技人才创新项目(KJRC2023C12)
国家自然科学基金项目(42277315)
海南省自然科学基金面上项目(421MS0767)

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2024年第45卷第11期

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doi: 10.3969/j.issn.1000-2561.2024.11.024

接收时间：2024-04-02
首发时间：2026-06-26
出版时间：2024-11-25

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收稿日期：2024-04-02
修回日期：2024-05-11

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海南省科技人才创新项目(KJRC2023C12)

国家自然科学基金项目(42277315)

海南省自然科学基金面上项目(421MS0767)

作者信息

^1.海南大学环境科学与工程学院/海南省农林环境过程与生态调控重点实验室/海口市环境毒理学重点实验室，海南海口　570228

^2.海南省环境科学研究院，海南海口　570203

^3.海南大学药学院，海南海口　570228

通讯作者:

^* 赵媛媛（ZHAO Yuanyuan），E-mail：zhyk0610@163.com

葛成军（GE Chengjun），E-mail：gcj3007@163.com。

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2种不同金属材料的力学参数

科 Family	属数 Number of genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)	属 Genus	种数 Number of species	占总种数比例 Percentage of total species (%)
鹅膏菌科Amanitaceae	2	11	5.26	鹅膏菌属 Amanita	10	4.78
小菇科 Mycenaceae	2	12	5.74	丝盖伞属 Inocybe	5	2.39
多孔菌科 Polyporaceae	8	14	6.70	蜡蘑属 Laccaria	5	2.39
红菇科 Russulaceae	3	23	11.00	小皮伞属 Marasmius	6	2.87
				小菇属 Mycena	11	5.26
				光柄菇属 Pluteus	5	2.39
				红菇属 Russula	17	8.13
				栓菌属 Trametes	5	2.39

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暴露区域Exposed area	暴露方式Exposure mode	经纬度Longitude and latitude	植被类型Vegetation type	暴露时间Exposure time/d	暴露对象Exposed object	简称Acronym
文林村（YH）	地下暴露	110°32′19.95″E, 20°0′4.42″N	天然红海榄群落	30, 60, 120	PLA	YHPLA
					PVC	YHPVC
山尾头村（RH）	地下暴露	110°35′18.01″E, 19°57′14.75″N	人工红海榄群落	30, 60, 120	PLA	RHPLA
					PVC	RHPVC
道学村（YM）	地下暴露	110°35′20.54″E, 19°55′48.20″N	天然木榄群落	30, 60, 120	PLA	YMPLA
					PVC	YMPVC
河港村（RM）	地下暴露	110°33′5.76″E, 19°58′21.59″N	人工木榄群落	30, 60, 120	PLA	RMPLA
					PVC	RMPVC

暴露区域Exposed area

暴露方式Exposure mode

经纬度Longitude and latitude

植被类型Vegetation type

暴露时间Exposure time/d

暴露对象Exposed object

简称Acronym

文林村（YH）

地下暴露

110°32′19.95″E, 20°0′4.42″N

天然红海榄群落

30, 60, 120

PLA

YHPLA

PVC

YHPVC

山尾头村（RH）

地下暴露

110°35′18.01″E, 19°57′14.75″N

人工红海榄群落

30, 60, 120

PLA

RHPLA

PVC

RHPVC

道学村（YM）

地下暴露

110°35′20.54″E, 19°55′48.20″N

天然木榄群落

30, 60, 120

PLA

YMPLA

PVC

YMPVC

河港村（RM）

地下暴露

110°33′5.76″E, 19°58′21.59″N

人工木榄群落

30, 60, 120

PLA

RMPLA

PVC

RMPVC

暴露区域Exposuure area	暴露时间Exposure time/d	理化指标Physicochemical indicator
文林村（S-YH）	30	5.690±0.008	0.412±0.030	3.102±0.308	0.830±0.092	0.887±0.056	0.320	0.056±0.018
	60	5.430±0.008	0.404±0.004	2.947±0.397	0.762±0.088	0.928±0.125	0.283±0.003	0.050±0.020
	120	5.360±0.018	0.406±0.005	2.527±0.165	0.938±0.083	0.834±0.023	0.336±0.003	0.043±0.003
山尾头村（S-RH）	30	6.520±0.005	0.418±0.011	3.397±0.056	0.925±0.043	0.789±0.015	0.413±0.003	0.146±0.026
	60	6.060±0.006	0.467±0.016	3.391±0.161	0.958±0.059	0.951±0.062	0.356±0.003	0.053±0.014
	120	6.530±0.004	0.477±0.065	3.495±0.516	0.980±0.150	0.841±0.048	0.596±0.008	0.053±0.003
道学村（S-YM）	30	6.260±0.007	0.575±0.009	7.712±0.118	1.740±0.070	1.715±0.023	1.100±0.005	0.110±0.010
	60	5.660±0.015	0.496±0.048	4.565±0.214	1.062±0.073	1.321±0.068	0.390±0.005	0.020±0.020
	120	5.420±0.007	0.741±0.005	8.578±0.112	1.786±0.021	2.016±0.031	1.033±0.026	0.023±0.013
河港村（S-RM）	30	6.790±0.053	0.577±0.002	4.277±0.042	1.177±0.049	0.910±0.044	0.326±0.021	0.026±0.006
	60	6.810±0.002	0.351±0.018	1.948±0.075	0.850±0.055	0.649±0.022	0.213±0.006	0.056±0.018
	120	6.600±0.113	0.198±0.009	0.788±0.029	0.508±0.004	0.428±0.015	0.336±0.012	0.056±0.003

暴露区域Exposuure area

暴露时间Exposure time/d

理化指标Physicochemical indicator

TC/(mg·kg^-1)

H/(mg·kg^-1)

TN/(mg·kg^-1)

TS/(mg·kg^-1)

NH₄⁺-N/(mg·kg^-1)

NO₃^--N/(mg·kg^-1)

文林村（S-YH）

5.690±0.008

0.412±0.030

3.102±0.308

0.830±0.092

0.887±0.056

0.320

0.056±0.018

5.430±0.008

0.404±0.004

2.947±0.397

0.762±0.088

0.928±0.125

0.283±0.003

0.050±0.020

120

5.360±0.018

0.406±0.005

2.527±0.165

0.938±0.083

0.834±0.023

0.336±0.003

0.043±0.003

山尾头村（S-RH）

6.520±0.005

0.418±0.011

3.397±0.056

0.925±0.043

0.789±0.015

0.413±0.003

0.146±0.026

6.060±0.006

0.467±0.016

3.391±0.161

0.958±0.059

0.951±0.062

0.356±0.003

0.053±0.014

120

6.530±0.004

0.477±0.065

3.495±0.516

0.980±0.150

0.841±0.048

0.596±0.008

0.053±0.003

道学村（S-YM）

6.260±0.007

0.575±0.009

7.712±0.118

1.740±0.070

1.715±0.023

1.100±0.005

0.110±0.010

5.660±0.015

0.496±0.048

4.565±0.214

1.062±0.073

1.321±0.068

0.390±0.005

0.020±0.020

120

5.420±0.007

0.741±0.005

8.578±0.112

1.786±0.021

2.016±0.031

1.033±0.026

0.023±0.013

河港村（S-RM）

6.790±0.053

0.577±0.002

4.277±0.042

1.177±0.049

0.910±0.044

0.326±0.021

0.026±0.006

6.810±0.002

0.351±0.018

1.948±0.075

0.850±0.055

0.649±0.022

0.213±0.006

0.056±0.018

120

6.600±0.113

0.198±0.009

0.788±0.029

0.508±0.004

0.428±0.015

0.336±0.012

0.056±0.003

MPs	元素组成Elemental composition	O/C
原始PLA	19.89	80.11				0.66
YHPLA	38.30	59.29		2.41		1.04
RHPLA	21.32	77.60		1.08		0.64
YMPLA	33.51	65.12			1.37	1.45
RMPLA	20.44	79.56				0.73
原始PVC	10.74	76.84	12.42			0.30
YHPVC	32.75	53.47	3.25	6.41	4.12	1.47
RHPVC	23.43	72.03	1.31	3.23		1.03
YMPVC	26.51	69.73	1.34	2.42		1.45
RMPVC	30.07	58.18	2.21	5.27	4.28	0.38

MPs

元素组成Elemental composition

O/C

O/%

C/%

Cl/%

Si/%

N/%

原始PLA

19.89

80.11

0.66

YHPLA

38.30

59.29

2.41

1.04

RHPLA

21.32

77.60

1.08

0.64

YMPLA

33.51

65.12

1.37

1.45

RMPLA

20.44

79.56

0.73

原始PVC

10.74

76.84

12.42

0.30

YHPVC

32.75

53.47

3.25

6.41

4.12

1.47

RHPVC

23.43

72.03

1.31

3.23

1.03

YMPVC

26.51

69.73

1.34

2.42

1.45

RMPVC

30.07

58.18

2.21

5.27

4.28

0.38

环境因子Environmental factors	解释率Explanation rate/%	P
NH₄⁺-N	36.4	0.004
pH	36.3	0.001
H	24.7	0.014
TC	22.7	0.017
TN	21.2	0.023
NO₃^--N	6.5	0.340
TS	5.0	0.412

环境因子Environmental factors

解释率Explanation rate/%

NH₄⁺-N

36.4

0.004

36.3

0.001

24.7

0.014

22.7

0.017

21.2

0.023

NO₃^--N

6.5

0.340

5.0

0.412